複合量子ドット光触媒の合成とプロトンおよび二酸化炭素還元反応への応用

复合量子点光催化剂的合成及其在质子和二氧化碳还原反应中的应用

• 批准号: 18K04869
• 负责人: 渡辺 洋人
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: Tokyo Metropolitan Industrial Technology Research Institute
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-04-01 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18K04869/
• 关键词: 量子ドット; 光触媒; 多孔質材料; シリカ; z-スキーム; 多孔質体; 複合材料

本研究では、1 nm前後の粒径を有する量子ドット光触媒に着目して研究を行った。量子ドット光触媒では励起電子-正孔対の空間的電荷 分離が困難であり、活性低下の一因として懸念されている。本研究では、異なる量子ドットを複合化させ、励起電子と正孔を異種粒子上に電荷分離することで、高機能性を示す複合量子ドット光触媒の開発を行った。前年度までに合成したBi2O3-WO3複合量子ドットについて、Ar雰囲気下、水中、エタノールを犠牲試薬として紫外線照射下での水素発生能を評価した。水素発生量はWO3量子ドットを上回る値を示した。一方で、反応中の触媒の色が無色から灰色へと変化し、反応終了後、大気開放することで元の無色に変化する。これはBi2O3-が反応中に還元し、金属となり、大気暴露することで元の酸化物に酸素酸化されることに起因することを、in situ XAFSで確認した。これはBi3+イオンの酸化還元準位がWO3量子ドットの伝導体下端よりも程エネルギー側に存在するため、WO3に生じた励起電子がBi2O3を還元可能なことに起因する。今年度は新たにIn2O3に着目し、WO3量子ドットとの複合化を行った。Bi2O3と同様に複合化によりWO3のフォトクロミズムの消失が観測された。また、In2O3は紫外線照射下で発光を示すが、この発光も複合下により消失した。この2点からIn2O3-WO3複合体の形成と、ドット間での円滑な電子移動が起こっていることを確認した。In2O3の場合はIn3+イオンの酸化還元準位がWO3の伝導体下端よりも高エネルギー側に存在するため、反応中にIn2O3が還元されることはない。そのため、Ar雰囲気下であったとしても、酸化物-酸化物の複合量子ドットとして機能することが明らかとなった。

In this study, で で and <s:1> particle size を before and after 1 nm, する quantum ドット photocatalysts に were studied by て て and を. Quantum ド ッ ト photocatalytic で は wound up electronic - hole is の seaborne space charge separation が difficult で あ り, active low の と し て suspense さ れ て い る. This study で は, different な る quantum ド ッ ト composite を さ せ, wound up electronic と is hole を heterogeneous に charge on the particle separation す る こ と で, high functional を shown す composite quantum ド ッ ト photocatalytic の open 発 を line っ た. Before the annual ま で に synthetic し た Bi2O3 - WO3 compound quantum ド ッ ト に つ い て, Ar 雰 囲 気 down, the water, エ タ ノ ー ル を bloods try 薬 と し て under ultraviolet light で の 発 raw water element can を review 価 し た. The quantum of hydroquinone production of <s:1> WO3 ドットを the previous る value を shows た た. Side, で 応 が の catalyst の color in the colorless か ら gray へ と - し, open, after the end of the 応 big 気 す る こ と で yuan の colorless に variations change す る. こ れ は Bi2O3 - が anti 応 に also yuan し, metal と な り, big 気 exposure す る こ と で yuan の acidification content element に acid acidification さ れ る こ と に cause す る こ と を, the in situ XAFS で confirm し た. こ れ は Bi3 + イ オ ン の acidification yuan also must a が WO3 quantum ド ッ ト の 伝 conductor bottom よ り も cheng エ ネ ル ギ ー side に exist す る た め, WO3 に raw じ た wound up electronic が Bi2O3 を might yuan な こ と に cause す る. This year, たに new たにIn2O3に has made significant achievements in たに, and WO3 quantum ドットと <s:1> composite を has been published in った. Bi2O3と is similar to に complexation によ <s:1> WO3 <s:1> フォト ロ ロ ズム ズム が観 disappearance が観 measurement された. Under the irradiation of また and In2O3 <s:1> ultraviolet light, the で light emission を shows that the すが and <s:1> light emission <s:1> are combined, and the によ disappears. Youdaoplaceholder5 た. こ の 2 か ら In2O3 - WO3 complex の と, ド ッ ト between で の has drifted back towards &yen; slippery な electronic mobile が こ っ て い る こ と を confirm し た. In2O3 の occasions は In3 + イ オ ン の acidification yuan also must a が WO3 の 伝 conductor bottom よ り も high エ ネ ル ギ ー side に exist す る た め, anti 応 に In2O3 が also yuan さ れ る こ と は な い. Under そ の た め, Ar 雰 囲 気 で あ っ た と し て も, acidification - acidification の composite quantum ド ッ ト と し て function す る こ と が Ming ら か と な っ た.

项目成果

マイクロチャネルを有するメソポーラスシリカの合成

微通道介孔二氧化硅的合成

• 发表时间: 2018
• 作者: 北村陸(慶大);渡辺洋人;緒明佑哉(慶大);今井宏明(慶大)
• 通讯作者: 今井宏明(慶大)

スーパーマイクロポーラスシリカ担体とした酸化チタン－酸化タングステン複合体の合成とその光触媒活性評価

超微孔二氧化硅载体氧化钛-氧化钨复合材料的合成及其光催化活性评价

• 发表时间: 2018
• 作者: 小野悠斗(慶大);渡辺洋人;染川正一;緒明佑哉(慶大);今井宏明(慶大)
• 通讯作者: 今井宏明(慶大)

マイクロチャネル構造を持つメソポーラスシリカ膜の合成

微通道结构介孔二氧化硅膜的合成

• 发表时间: 2018
• 作者: 北村陸(慶大);渡辺洋人;緒明佑哉(慶大);今井宏明(慶大)
• 通讯作者: 今井宏明(慶大)

多孔質シリカ、機能材料および多孔質シリカの製造方法

多孔二氧化硅、功能材料及多孔二氧化硅的制造方法

• 发表时间: 2018

Diatom-mimetic channeled mesoporous silica membranes: self-organized formation of a hierarchical porous framework

仿硅藻通道介孔二氧化硅膜：分层多孔框架的自组织形成

• DOI: 10.1039/d0qm00640h
• 发表时间: 2020
• 期刊: Materials Chemistry Frontiers
• 影响因子: 7
• 作者: Kitamura Riku;Watanabe Hiroto;Somekawa Shouichi;Ono Yuto;Owari Yuka;Oaki Yuya;Imai Hiroaki
• 通讯作者: Imai Hiroaki