シングレットフィッションおよび三重項-三重項消滅双方向性物質の設計指針の確立

建立单线态裂变和三线态-三线态湮灭双向材料的设计指南

• 批准号: 18K14196
• 负责人: 伊藤 聡一
• 金额: $ 1.58万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-04-01 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18K14196/
• 关键词: シングレットフィッション; 励起状態; 励起子拡散; 量子ダイナミクス; 量子化学

本研究では、π共役化合物の一部において観測されている一重項分裂(Singlet Fission, SF)およびこれの逆過程である三重項三重項消滅(Triplet-Triplet Annihilation, TTA)について、両過程を制御することによって期待される、新規な光・スピン機能を持つ材料の設計を目指している。初年度では、特に占有および非占有π軌道間の重なりに起因する電子相互作用がこれらのダイナミクスへ与える影響について明らかにするため、理論計算によってこれを検討した。計算を単純化するため、有機結晶中の二分子を取り出したモデルを想定した。種々のパラメーターによる影響を評価するため、複数種の電子相互作用をそれぞれ独立に変化させ、理論計算を行った。計算の結果、これまでSFが効率的に進むことがよく知られている、SF発熱的で小さな電子相互作用を持つ場合に加えて、新たにSF吸熱的でも大きな電子相互作用を持つ場合でもSFが有利に進むことが示された。このとき、特に占有-非占有軌道の間の電子相互作用が強い場合にこの傾向が顕著に見られた。この結果は、電子状態間のエネルギー準位バランスが発熱的か吸熱的かによって大きく収率が異なるとした従来の観測結果とはまた異なった見方を与える。すなわち、従来の実験による観測結果はほとんどが弱い電子相互作用系に偏っており、今回の理論計算で考慮したような強い電子相互作用系では全く状況が異なっていることを示唆している。特に、エネルギー準位がSFに不利でも、うまく電子相互作用を設計してやることで効率的にSFが起こせると期待できる。これは強い電子相互作用を用いた新しいSF物質の可能性を示しており、これまでSF吸熱的であまり注目されてこなかった多くの分子での実験によるSF観測が期待される。

In this study, a Singlet Fission, a π-co-service compound, a Singlet Fission (SF), a three-way Triplet-Triplet Annihilation (TTA), a process control system, and a new specification can be used to monitor the performance of materials. In the beginning of the year, the ownership of the telephone and special equipment is not related to the cause of the electronic interaction between the two systems. It is calculated that the binary molecules are used in the computer simulation and the two molecules are extracted from the computer. All kinds of electronic equipment and electronic interaction systems are independent of each other and calculated by theoretical calculation. The results of the calculation, the results of the calculation, the improvement of the SF performance rate, the small computer interaction of the SF, the large computer interaction of the new SF absorption, and the improvement of the SF are beneficial to the performance of the SF. Special possession, special possession-non-possession of the interaction between the electronic system is strongly coupled with the interaction between the two systems. The result of the test, the standard location of the computer in the room, and the frequency of the absorption of the computer. The rate of failure is much higher than that of the computer. The results show that the weak electron interaction system is highly sensitive, and this time the theoretical calculation shows that the weak electron interaction system has a strong electron interaction system. Special, automatic registration, SF, electronic interaction, electronic interaction, electrical and electronic interaction are designed to reduce the failure rate of the SF. The interaction between electrons and electrons is based on the possibility of the use of new SF materials to show that they are sensitive to the absorption of SF. They are very sensitive to the number of molecules involved in the interaction. They are very sensitive to SF.

项目成果

Theoretical Studies of Molecular Design for Singlet Fission: Open-Shell Character, Energy Matching Condition, Electronic Coupling and Exciton Dynamics

单线态裂变分子设计的理论研究：开壳特性、能量匹配条件、电子耦合和激子动力学

• 发表时间: 2018
• 作者: Ito S

Quantum Master Equation Approach to Singlet Fission Dynamics in Pentacene Linear Aggregate Models: Size Dependences of Excitonic Coupling Effects

• DOI: 10.1002/jcc.25539
• 发表时间: 2018-09
• 期刊: Journal of Computational Chemistry
• 影响因子: 3
• 作者: M. Nakano;T. Nagami;Takayoshi Tonami;K. Okada;S. Ito;R. Kishi;Y. Kitagawa;T. Kubo