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Molecular-scale analysis of artificial photosynthesis catalysts: structural and electric properties of supramolecular metal complexes anchored on semiconducting oxide surfaces

人工光合作用催化剂的分子尺度分析：锚定在半导体氧化物表面的超分子金属配合物的结构和电性能

基本信息

批准号：
19H02815
负责人：
笹原亮
金额：
$ 11.07万
依托单位：
Kobe University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-01 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19H02815/
关键词：
人工光合成光触媒 2核錯体半導体走査プローブ顕微鏡

项目摘要

本研究では、半導体微粒子と2核錯体で構成されるハイブリッド人工光合成光触媒について、2核錯体の吸着構造及び半導体表面のナノ構造が光触媒活性に与える影響を解明する。2核錯体は、アルキル基で接続された増感単核錯体と触媒単核錯体で構成される。増感錯体で光励起された電子は、アルキル基を経て触媒錯体に移動する。触媒錯体はCO2を配位子として取り込んで、光励起電子でCO2を還元する。2核錯体を半導体に吸着させる際にアルキル基に捩れや撓みが生じると、光励起電子の移動効率が変化すると予想される。吸着2核錯体の増感錯体－触媒錯体間の方位や距離を解析して光触媒活性と関連付ければ、その情報を基に2核錯体の構造や半導体表面の構造を最適化して、ハイブリッド光触媒の量子収率・耐久性を向上できる。令和2年度は、半導体のルチル型酸化チタン（TiO2）単結晶 (1×1)表面にハイブリッド光触媒の作製で行われる湿式法（錯体のアセトニトリル溶液にTiO2結晶を浸漬させる方法）で増感単核錯体を吸着させ、個々の増感錯体を走査トンネル顕微鏡（STM）を用いて画像化することに成功した。次段階として、今年度は湿式法の条件を完全に再現することに着手した。TiO2(110)-(1×1)表面への増感錯体の吸着を、「TiO2表面で単分子膜を形成する量の錯体を含む溶液」を用いて「N2雰囲気下で錯体溶液を攪拌しながら」実施した。X線光電子分光法を用いた定量解析では、単分子膜量の増感錯体が吸着していることがわかった。一方、STMを用いた分子スケール観察では、吸着錯体が部分的に凝集していることがわかった。

In this study, the influence of the composition of semiconductor particles and 2-core defects on the photocatalytic activity of artificial photosynthesis, the adsorption structure of 2-core defects and the structure of semiconductor surface on the photocatalytic activity was investigated. 2. The structure of the nuclear complex is composed of a single nuclear complex and a single catalytic complex. The photoexcitation of the photoelectron and the photoelectron transfer of the photoelectron transfer catalyst The catalyst complex has CO2 ligands and photoexcited electrons. It is expected that when a 2-nucleus is adsorbed on a semiconductor, distortion will occur in the all-round substrate, and the mobility efficiency of photoexcited electrons will change. The orientation and distance between the adsorbed 2 nuclear fault and the catalyst fault are analyzed to optimize the structure of the 2 nuclear fault and the structure of the semiconductor surface. In the second year of this year, the wet method for the preparation of photocatalysts on the surface of semiconductor single crystals (1×1)(TiO2) was successfully performed. The second stage will begin this year when the conditions for the wet method are fully reproduced. The adsorption of the sensibility-increasing dopant on the TiO2 (110)-(1×1) surface, the amount of dopant solution for forming a single molecular film on the TiO2 surface, and the stirring of dopant solution under N2 atmosphere were performed. X-ray photoelectron spectroscopy is used for quantitative analysis of molecular weight and molecular weight. A party, STM, use of molecular