表面・界面反応制御によるグラフェン様薄膜の新規成長手法の創成

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本年度は、本課題で成長を試みる３つの２次元結晶のうち１つ目の、グラファイト状窒化炭素（g-C3N4）単層結晶の直接成長手法の開発を行った。前例のない単層g-C3N4成長にあたって、本研究では界面を用いて前駆体（モノマー）の２次元的な重合を促す全く新しい結晶成長手法を考案した。この手法では、g-C3N4の前駆体となるメラミン薄膜を、サファイア単結晶基板と多結晶金蒸着膜で挟み込み、界面に閉じ込めた状態で５５０℃に加熱、重縮合させる。元素組成及び化学結合状態の評価と表面形態観察より、得られた物質はg-C3N4の化学構造を有する厚さ1nm程度の薄膜であることが確認された。この手法により大面積かつ単層のg-C3N4の直接成長に世界で初めて成功した。本手法は１種類の有機化合物から２次元結晶をボトムアップ成長させる簡便なプロセスで、結晶成長だけでなくその機構の解明にも大きく貢献した。金蒸着膜、前駆体薄膜の厚さを変化させた結果から、界面で生じたアンモニア分子等による加圧が２次元的な重合を促すこと、窒素を含んだ揮発性の分子雰囲気が反応進行に必須であることを明らかにした。今後更なる応用が期待される2次元結晶において、ボトムアップ作製手法の開発は欠かせないものである。本研究の成果は２次元結晶の直接成長手法の開発において、独自性が高く先駆的な研究として学術的価値に富むものである。本成果は、第７８回応用物理学会秋季学術講演会、及びアメリカ物理学会年会（APS March Meeting 2018）にて発表した。