三酸素同位体組成を指標とした南極の大気酸化力の復元

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本研究は、大気中の硫酸の三酸素同位体組成（Δ17O値）に基づき、現在の南極における硫酸生成過程（大気酸化過程）を理解することを目的とし、(1)南極沿岸部・内陸部の２地点におけるエアロゾル中の硫酸のΔ17O値の通年観測、(2)同試料の硫黄安定同位体組成（δ34S値）に基づく硫黄起源の推定、(3)全球大気化学輸送モデルを用いたΔ17O推定値と(1)の観測値の比較による硫酸生成過程の定量評価、の３段階で研究を行った。本年度は、沿岸部・内陸部で観測したδ34S値を比較することで、従来指摘されていた輸送中の大気化学反応における指標の変化（同位体分別）を評価した。その結果、δ34S値は両地点において季節変動傾向および程度が一致していたことから、輸送中の指標の変化は無視できる程度であることが判明した。これにより、δ34S値から、大気硫酸に占める海洋生物由来（海洋表層の藻類が生成する硫化ジメチル（DMS）由来）と非海洋由来の画分の寄与率を推定できることが確認された。この結果に基づき、南極大気中の硫酸は年間80%以上が海洋生物由来であると見積もられた。ただし冬季には、非海洋由来の硫酸が優先していることがわかった。続いて、既存の全球化学輸送モデル（GEOS-Chem）にΔ17O値の計算プログラムを導入し、Δ17O推定値を算出した。モデル推定値は沿岸・内陸ともに夏には約1‰、冬には約2‰となる明確な季節変動を示し、(1)の観測値と概ね一致していた。しかし、同モデルでは海洋生物由来のDMSを過大評価する傾向があり（Chen et al., 2018, ACP）、冬季については前述の硫黄起源の変化が再現されていない可能性が示唆される。今後、南極アイスコア中のΔ17O記録に基づく過去の大気酸化過程復元への展開に向けて、非海洋由来の硫酸によるΔ17O値への影響評価が課題である。