三酸素同位体組成を指標とした南極の大気酸化力の復元

以三氧同位素组成为指标重建南极大气氧化力

• 批准号: 17J08978
• 负责人: 石野 咲子
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2017
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2017-04-26 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-17J08978/
• 关键词: 南極; 三酸素同位体組成; エアロゾル; 硫酸; 大気酸化力

本研究は、大気中の硫酸の三酸素同位体組成（Δ17O値）に基づき、現在の南極における硫酸生成過程（大気酸化過程）を理解することを目的とし、(1)南極沿岸部・内陸部の２地点におけるエアロゾル中の硫酸のΔ17O値の通年観測、(2)同試料の硫黄安定同位体組成（δ34S値）に基づく硫黄起源の推定、(3)全球大気化学輸送モデルを用いたΔ17O推定値と(1)の観測値の比較による硫酸生成過程の定量評価、の３段階で研究を行った。本年度は、沿岸部・内陸部で観測したδ34S値を比較することで、従来指摘されていた輸送中の大気化学反応における指標の変化（同位体分別）を評価した。その結果、δ34S値は両地点において季節変動傾向および程度が一致していたことから、輸送中の指標の変化は無視できる程度であることが判明した。これにより、δ34S値から、大気硫酸に占める海洋生物由来（海洋表層の藻類が生成する硫化ジメチル（DMS）由来）と非海洋由来の画分の寄与率を推定できることが確認された。この結果に基づき、南極大気中の硫酸は年間80%以上が海洋生物由来であると見積もられた。ただし冬季には、非海洋由来の硫酸が優先していることがわかった。続いて、既存の全球化学輸送モデル（GEOS-Chem）にΔ17O値の計算プログラムを導入し、Δ17O推定値を算出した。モデル推定値は沿岸・内陸ともに夏には約1‰、冬には約2‰となる明確な季節変動を示し、(1)の観測値と概ね一致していた。しかし、同モデルでは海洋生物由来のDMSを過大評価する傾向があり（Chen et al., 2018, ACP）、冬季については前述の硫黄起源の変化が再現されていない可能性が示唆される。今後、南極アイスコア中のΔ17O記録に基づく過去の大気酸化過程復元への展開に向けて、非海洋由来の硫酸によるΔ17O値への影響評価が課題である。

This study is aimed at understanding the isotopic composition (Δ 17O value) of sulfuric acid in the atmosphere and the sulfuric acid production process (atmospheric acidification process) in the Antarctic,(1) the isotopic composition (δ 34S value) of sulfuric acid in the Antarctic coastal and inland regions,(2) the isotopic composition (δ 34S value) of sulfur in the same sample, and (3) the origin of sulfur in the atmosphere.(3) Comparison of the estimated values of Δ 17O in global chemical transport, quantitative evaluation of sulfuric acid formation process, and three-stage study. This year, the coastal and inland areas of the Yangtze River Delta measured δ34S values, compared with the coastal and inland areas of the Yangtze River Delta. The result is that the δ34S value is consistent with the seasonal variation tendency, and the index of transportation is ignored. The origin of marine organisms (the origin of sulfide (DMS) produced by algae in the ocean surface) and the incidence of non-marine origin are estimated. More than 80% of the results of this study are from marine life. The sulfuric acid of non-marine origin is preferred in winter. The calculation of Δ 17O values for the existing GEOS-Chem model was introduced and Δ 17O values were estimated. The estimated value is about 1‰ in summer and about 2‰ in winter. A tendency to overestimate DMS on the origin of marine organisms (Chen et al., 2018, ACP), winter, the possibility of the occurrence of the above-mentioned sulfur origin change is shown. In the future, the impact of Δ17O values recorded in Antarctic soils on the evolution of past atmospheric acidification processes and on non-marine sulfuric acid is a subject of discussion.

项目成果

Investigation of oxidation chemistry in the Antarctic atmosphere using triple oxygen isotopic compositions of sulfate, nitrate and ozone

使用硫酸盐、硝酸盐和臭氧的三氧同位素组成研究南极大气中的氧化化学

• 发表时间: 2017
• 作者: Sakiko Ishino;Shohei Hattori;Joel Savarino;Bruno Jourdain;Susanne Preunkert;Michel Legrand;Nicolas Caillon;Naohiro Yoshida
• 通讯作者: Naohiro Yoshida

グルノーブルアルプス大学/CNRS(フランス)

格勒诺布尔阿尔卑斯大学/法国国家科学研究中心（法国）

Spatio-temporal variations of 17O excess of sulfate over Antarctica: reconciling observations and modeling

南极洲上空 17O 过量硫酸盐的时空变化：协调观测和建模

• 发表时间: 2018
• 作者: Sakiko Ishino;Shohei Httori;Becky Alexander;Qianjie Chen;Akinori Yamada;Naohiro Yoshid;Michel Legrand;Joel Savarino
• 通讯作者: Joel Savarino

硫酸・硝酸の三酸素同位体組成を指標とした南極の大気酸化環境の解析

以硫酸和硝酸三氧同位素组成为指标分析南极大气氧化环境

• 发表时间: 2017
• 作者: S. Ishino;S. Hattori;J. Savarino;M. Legrand;E. Albalat;F. Albarede;S. Preunkert;B. Jourdain;N. Yoshida;石野咲子;Sakiko Ishino;石野咲子
• 通讯作者: 石野咲子

University of Washington(米国)

华盛顿大学（美国）