Establishment of site-selective sequential dealumination and defect healing in the micropores of zeolite

沸石微孔中位点选择性顺序脱铝和缺陷修复的建立

基本信息

批准号：
22KJ0675
负责人：
吉岡達史
金额：
$ 1.41万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ0675/
关键词：
ゼオライト環境触媒耐久性窒素酸化物

项目摘要

環境触媒へ応用が進む結晶性多孔質材料であるゼオライトにおいて、構造中のAl原子の置換位置の制御及び結晶構造中の欠陥の低減が喫緊の課題である。本研究では、細孔内に有機分子が存在する状態でのゼオライトの酸処理によってAlの選択的除去を実証し、さらに熱水処理法を組み合わせることで、精密に制御された条件下での酸性熱水処理によって、サイト選択的なAl溶出と逐次的に起こる欠陥補修反応を実現する。昨年度は有機分子の存在下での酸処理によって複数種類の小細孔ゼオライトのAl含量を減らすことが可能であること、構造の違いにより当該手法の適用可能なゼオライトと適用が難しいゼオライトがあることを示し、論文1報を執筆した。本年度は研究をさらに発展させ、複数の後処理を組み合わせることで上記処理が適用可能なゼオライトの種類や対応可能な組成を飛躍的に増加させることを目指し、①酸性有機物含有溶液を用いた酸処理、②金属カチオン存在下での酸処理、③酸処理と再結晶化処理を組み合わせた2段階後処理の3方針にもとづいた実験を行う。得られたサンプルについて触媒試験等による水熱耐久性の評価を行う。また、スチーミング処理・酸処理及び欠陥修復処理を順番に行ったゼオライトの原子レベルでの構造変化について、それぞれの処理を行ったゼオライトと行わなかったゼオライトを核磁気共鳴分光（NMR）により比較分析することにより、他大学との共同研究も行いつつ明らかにしていく。

在沸石中，一种应用于环境催化剂的晶体多孔材料，紧急问题是控制Al原子在结构中的替代位置，并减少晶体结构中的缺陷。在这项研究中，通过在毛孔中存在有机分子的情况下对沸石的酸处理进行选择性去除，并通过将水热处理方法结合在一起，现场选择性AL洗脱和顺序缺陷修复反应是通过精确控制的控制条件下通过酸性水热处理实现的。去年，我写了一份论文1报告，表明在存在有机分子的情况下，通过酸处理可以减少多种类型的小孔沸石的Al含量，并且由于结构差异而存在沸石可以应用于该方法，而这些沸石很难应用。今年，我们将进一步开发我们的研究，并旨在大幅度增加可以通过多种治疗后的处理结合到上述处理和相应组成的类型，并基于三个策略进行实验：1）使用含酸性有机物的溶液进行酸治疗，含有酸性有机物的溶液，2）在存在的酸性治疗中酸治疗和3阶段的酸性治疗和3阶段的酸性治疗，并组合两层组合。通过催化剂测试等评估获得的样品的水热耐用性。此外，通过对经过每种治疗的沸石的比较分析，将揭示经过蒸汽，酸和缺陷修复治疗的原子水平的结构变化，并且尚未使用核磁共振镜（NMR）进行的沸石（NMR）以及与其他大学的协作研究。

项目成果

期刊论文数量（12）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Dealumination of small-pore zeolites with the aid of pore-filler stabilization and their enhanced hydrothermal stability

借助孔填充稳定剂的小孔沸石脱铝及其增强的水热稳定性

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yoshioka Tatsushi;Iyoki Kenta;Hotta Yuusuke;Kamimura Yoshihiro;Yamada Hiroki;Han Qiao;Kato Takeharu;Fisher Craig A. J.;Liu Zhendong;Ohnishi Ryohji;Yanaba Yutaka;Ohara Koji;Sasaki Yukichi;Endo Akira;Takewaki Takahiko;Sano Tsuneji;Okubo Tatsuya;Wakihara Tor;T. Yoshioka・K. Iyoki・Y. Hotta・Z. Liu・R. Onishi・T. Takewaki・T. Sano・T. Okubo・T. Wakihara
通讯作者：
T. Yoshioka・K. Iyoki・Y. Hotta・Z. Liu・R. Onishi・T. Takewaki・T. Sano・T. Okubo・T. Wakihara

小細孔ゼオライトの新規脱アルミニウム法の開発

小孔沸石脱铝新方法的开发

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
吉岡達史・伊與木健太;堀田悠介;劉振東; 大西良治・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹
通讯作者：
大西良治・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹

脱アルミニウムによる小細孔ゼオライトの水熱耐久性向上

通过脱铝提高小孔沸石的水热耐久性

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
YOSHIOKA Tatsushi;IYOKI Kenta;SANO Tsuneji;OKUBO Tatsuya;WAKIHARA Toru;吉岡達史・伊與木健太・堀田悠介・上村佳大・加藤丈晴・クレイグ・A・J・フィッシャー・劉振東・大西良治・佐々木優吉・遠藤明・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹;吉岡達史・伊與木健太・堀田悠介・劉振東・大西良治・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹;吉岡達史・伊與木健太・堀田悠介・劉振東・大西良治・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹;吉岡達史・伊與木健太・堀田悠介・劉振東・大西良治・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹
通讯作者：
吉岡達史・伊與木健太・堀田悠介・劉振東・大西良治・武脇隆彦・佐野庸治・大久保達也・脇原徹

Dealumination of small-pore zeolites through pore-opening migration process (POMP) with the aid of pore-filler stabilization

借助孔填充剂稳定作用，通过开孔迁移过程（POMP）对小孔沸石进行脱铝

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yoshioka Tatsushi;Iyoki Kenta;Hotta Yuusuke;Kamimura Yoshihiro;Yamada Hiroki;Han Qiao;Kato Takeharu;Fisher Craig A. J.;Liu Zhendong;Ohnishi Ryohji;Yanaba Yutaka;Ohara Koji;Sasaki Yukichi;Endo Akira;Takewaki Takahiko;Sano Tsuneji;Okubo Tatsuya;Wakihara Tor;T. Yoshioka・K. Iyoki・Y. Hotta・Z. Liu・R. Onishi・T. Takewaki・T. Sano・T. Okubo・T. Wakihara;吉岡達史;T. Yoshioka・K. Iyoki・Y. Hotta・Z. Liu・R. Onishi・T. Takewaki・T. Sano・T. Okubo・T. Wakihara
通讯作者：
T. Yoshioka・K. Iyoki・Y. Hotta・Z. Liu・R. Onishi・T. Takewaki・T. Sano・T. Okubo・T. Wakihara

Dealumination of small-pore zeolites by pore-opening migration process

小孔沸石的开孔迁移过程脱铝