Establishment of site-selective sequential dealumination and defect healing in the micropores of zeolite

環境触媒へ応用が進む結晶性多孔質材料であるゼオライトにおいて、構造中のAl原子の置換位置の制御及び結晶構造中の欠陥の低減が喫緊の課題である。本研究では、細孔内に有機分子が存在する状態でのゼオライトの酸処理によってAlの選択的除去を実証し、さらに熱水処理法を組み合わせることで、精密に制御された条件下での酸性熱水処理によって、サイト選択的なAl溶出と逐次的に起こる欠陥補修反応を実現する。昨年度は有機分子の存在下での酸処理によって複数種類の小細孔ゼオライトのAl含量を減らすことが可能であること、構造の違いにより当該手法の適用可能なゼオライトと適用が難しいゼオライトがあることを示し、論文1報を執筆した。本年度は研究をさらに発展させ、複数の後処理を組み合わせることで上記処理が適用可能なゼオライトの種類や対応可能な組成を飛躍的に増加させることを目指し、①酸性有機物含有溶液を用いた酸処理、②金属カチオン存在下での酸処理、③酸処理と再結晶化処理を組み合わせた2段階後処理の3方針にもとづいた実験を行う。得られたサンプルについて触媒試験等による水熱耐久性の評価を行う。また、スチーミング処理・酸処理及び欠陥修復処理を順番に行ったゼオライトの原子レベルでの構造変化について、それぞれの処理を行ったゼオライトと行わなかったゼオライトを核磁気共鳴分光（NMR）により比較分析することにより、他大学との共同研究も行いつつ明らかにしていく。

環境触媒へ応用が進む結晶性多孔質材料であるゼオライトにおいて、構造中のAl原子の置換位置の制御及び結晶構造中の欠陥の低減が喫緊の課題である。本研究では、細孔内に有機分子が存在する状態でのゼオライトの酸処理によってAlの選択的除去を実証し、さらに熱水処理法を組み合わせることで、精密に制御された条件下での酸性熱水処理によって、サイト選択的なAl溶出と逐次的に起こる欠陥補修反応を実現する。昨年度は有機分子の存在下での酸処理によって複数種類の小細孔ゼオライトのAl含量を減らすことが可能であること、構造の違いにより当該手法の適用可能なゼオライトと適用が難しいゼオライトがあることを示し、論文1報を執筆した。本年度は研究をさらに発展させ、複数の後処理を組み合わせることで上記処理が適用可能なゼオライトの種類や対応可能な組成を飛躍的に増加させることを目指し、①酸性有機物含有溶液を用いた酸処理、②金属カチオン存在下での酸処理、③酸処理と再結晶化処理を組み合わせた2段階後処理の3方針にもとづいた実験を行う。得られたサンプルについて触媒試験等による水熱耐久性の評価を行う。また、スチーミング処理・酸処理及び欠陥修復処理を順番に行ったゼオライトの原子レベルでの構造変化について、それぞれの処理を行ったゼオライトと行わなかったゼオライトを核磁気共鳴分光（NMR）により比較分析することにより、他大学との共同研究も行いつつ明らかにしていく。