Synthesis and Nano-crystallization of Inetermetallic compounds for Catalytic Applications

用于催化应用的金属间化合物的合成和纳米结晶

• 批准号: 21K14494
• 负责人: 魯 楊帆
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14494/
• 关键词: アンモニア合成; ニッケル系触媒; 窒化物; 窒素欠損; 金属間化合物; ナノ粒子; 触媒; 鈴木カップリング

アンモニアは化学肥料などの原料になることから近年より温和な環境下でのアンモニア合成反応が注目を集めている。その一例がエレクトライド触媒である。エレクトライドは低い仕事関数等の特徴的な電子特性を有し、吸着した窒素原子に電子を供給することで窒素窒素三重結合を弱め、伝統的なハーバー・ボッシュよりも低い反応温度と圧力下で高効率アンモニア合成を実現した。しかし、エレクトライド触媒では一般に高価なRuが使用されることから、ユビキタス元素からなる高効率アンモニア合成触媒の創成が望まれている。本研究ではCeNとCoを組み合わせることでレアメタルフリーなアンモニア合成触媒を実現した。また、アーク気相反応法を用いてCeNナノ粒子を合成し、高い比表面積を有するCo/CeNの開発も行った。Co/CeN触媒の反応効率は360 °C、0.1 MPaの反応条件下で5.8 mmol/ghであった。また、アンモニア合成の活性化エネルギーは42.6 kJ/molとRu/MgO等の酸化物触媒（～100 kJ/mol）よりはるかに低いことから、Co/CeNは特に低温で力を発揮する触媒と言える。Co/CeN触媒は反応メカニズムも特徴的である。具体的に、申請者らは本研究において、通常のdissociative機構の他にCeNの窒素が反応に寄与するassociative機構がCo/CeN触媒において協奏することを見出した。dissociative機構ではCo上に窒素分子が吸着され、熱エネルギーによって分裂する一般的な反応メカニズムであり、associative機構では吸着水素がCeNの窒素と直接反応する。上記の機構では活性サイトが空間的に分離していることからお互い対立せず、より高い反応効率が実現した。今後の課題として、CeNは空気中水中で不安定であることから当該触媒の化学的安定性向上などが挙げられる。

In recent years, chemical fertilizers have been produced in mild environments. One example is the catalyst. The electronic properties of the low temperature and low pressure characteristics of the electron absorption, electron supply, electron triple binding, electron absorption, electron absorption In general, high efficiency catalysts are used in the synthesis of synthetic catalysts. In this study, CeN and Co were synthesized and synthesized. Co-CeN particles are synthesized by the reverse phase method, and the development of Co/CeN particles with high specific surface area is achieved. The reaction efficiency of Co/CeN catalyst is 5.8 mmol/gh at 360 °C and 0.1 MPa. The activation process for the synthesis of Ru and CeN is 42.6 kJ/mol and Ru/MgO is ~100 kJ/mol. Co/CeN catalysts are characterized by a strong reaction. The specific characteristics of the applicant's research and the general dissociative mechanism of the Co/CeN catalyst are discussed. Dissociative mechanism: adsorption, thermal decomposition, general reaction, associative mechanism: adsorption, direct reaction The above mechanism is active and the separation of space is realized. The future problem is that CeN is unstable in air and water. When the chemical stability of the catalyst is improved, CeN is stable.

项目成果

Anomalous diamagnetism of electride electrons in transition metal silicides

过渡金属硅化物中电子的反磁性

• DOI: 10.1103/physrevb.103.l241101
• 发表时间: 2021
• 期刊: Physical Review B
• 影响因子: 3.7
• 作者: Hiraishi M.;Kojima K. M.;Okabe H.;Koda A.;Kadono R.;Wu J.;Lu Y.;Hosono H.
• 通讯作者: Hosono H.

Detecting electron-phonon coupling during photoinduced phase transition

• DOI: 10.1103/physrevb.103.l121105
• 发表时间: 2020-02
• 期刊: arXiv: Strongly Correlated Electrons
• 作者: Takeshi Suzuki;Y. Shinohara;Yangfan Lu;M. Watanabe;Jiadi Xu;K. Ishikawa;H. Takagi;M. Nohara;N. Katayama;H. Sawa;M. Fujisawa;T. Kanai;J. Itatani;T. Mizokawa;Shik Shin;K. Okazaki

Hybridization-Gap Formation and Superconductivity in the Pressure-Induced Semimetallic Phase of the Excitonic Insulator Ta2NiSe5

激子绝缘体 Ta2NiSe5 压力感应半金属相中的杂化能隙形成和超导性

• DOI: 10.7566/jpsj.90.074706
• 发表时间: 2021
• 期刊: Journal of the Physical Society of Japan
• 影响因子: 1.7
• 作者: Matsubayashi K;Okamura H;Mizokawa T;Katayama N;Nakano A;Sawa H;Kaneko T;Toriyama T;Konishi T;Ohta Y;Arima H;Yamanaka R;Hisada A;Okada T;Ikemoto Y;Moriwaki T;Munakata K;Nakao A;Nohara M;Lu Y;Takagi H;Uwatoko Y
• 通讯作者: Uwatoko Y