Elucidation of chemical stability and interaction of waste elements for the creation of liquid transmutation targets

溶融塩溶媒における核分裂生成物の安定性を評価するために、フッ化物溶融塩中での添加元素の酸化還元電位を数値解析により評価できるかを試みた。長寿命核分裂生成物元素の様々な価数に対して、これらをフッ化物塩溶媒に添加した際の全エネルギーを密度汎関数理論計算(DFT)に基づく分子動力学計算より計算した。得られた全エネルギーとフッ素ガスの自由エネルギーの値から差分を取ることで、標準フッ素電極を基準とする各元素の酸化還元電位を予測できることが確認された。別な系ではあるが報告例のある酸化還元電位の測定結果と、本手法により得られた数値解析結果は対応することが確認された。また、これら数値解析結果の妥当性を評価するために、熱重量分析による評価の準備を進めている。既に、単元系溶融塩での測定は開始しており、実験結果の妥当性も確認されている。核分裂生成物の化合物を添加した溶融塩の諸物性予測手法の確立に向けた検討を進めた。昨年度より、密度汎関数理論に基づく電子状態計算の結果を教師データとし、それに基づいた分子動力学計算を行う機械学習分子動力学法の適用可能性を評価している。LiやBe等の軽い元素から構成される溶融塩に対しては、機械学習による密度汎関数理論計算結果の再現精度は高く、溶融塩の物性値の計算結果も妥当な値を示すことが確認されている。一方で、Cs等の比較的重い元素が含まれる系においては、機械学習の学習精度が低下し、電子状態計算による結果を再現しない傾向がある。

溶融塩溶媒における核分裂生成物の安定性を評価するために、フッ化物溶融塩中での添加元素の酸化還元電位を数値解析により評価できるかを試みた。長寿命核分裂生成物元素の様々な価数に対して、これらをフッ化物塩溶媒に添加した際の全エネルギーを密度汎関数理論計算(DFT)に基づく分子動力学計算より計算した。得られた全エネルギーとフッ素ガスの自由エネルギーの値から差分を取ることで、標準フッ素電極を基準とする各元素の酸化還元電位を予測できることが確認された。別な系ではあるが報告例のある酸化還元電位の測定結果と、本手法により得られた数値解析結果は対応することが確認された。また、これら数値解析結果の妥当性を評価するために、熱重量分析による評価の準備を進めている。既に、単元系溶融塩での測定は開始しており、実験結果の妥当性も確認されている。核分裂生成物の化合物を添加した溶融塩の諸物性予測手法の確立に向けた検討を進めた。昨年度より、密度汎関数理論に基づく電子状態計算の結果を教師データとし、それに基づいた分子動力学計算を行う機械学習分子動力学法の適用可能性を評価している。LiやBe等の軽い元素から構成される溶融塩に対しては、機械学習による密度汎関数理論計算結果の再現精度は高く、溶融塩の物性値の計算結果も妥当な値を示すことが確認されている。一方で、Cs等の比較的重い元素が含まれる系においては、機械学習の学習精度が低下し、電子状態計算による結果を再現しない傾向がある。