核酸塩基の水素結合解析による冷結晶化メカニズムの解明

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アルキル基を導入した低分子の示す冷結晶化について研究した。ここで冷結晶化とは、冷却時に過冷却液体やガラス状態になった分子を再加熱した際に、加熱過程で発熱を伴った結晶化が生じる現象を指す。過冷却状態の分子は固体と液体の間のエネルギー差(潜熱)を蓄熱した状態であるため、冷結晶化に関する研究は蓄熱材料の発展および省エネルギー社会の実現につながることが期待される。熱挙動は、示差走査熱量測定(DSC)および赤外分光法(FTIR)を主体として解析した。加えて、分子集合構造をX線構造解析によって明らかにし、熱変化に伴う分子の様子の変化は偏光顕微鏡観察の結果も含めて解析した。核酸塩基として、アルキル置換したアデニンおよびチミン分子を用いた。温度制御ステージを用いて試料の温度を変化させつつ、赤外分光法によって分子間の水素結合の変化を観測した。アデニンとチミンを1:1で混合した試料を加熱した液体状態、冷却後の過冷却液体、再加熱後の冷結晶化固体、の各々について水素結合の状態を計測した。その結果、相補的な水素結合によるネットワーク構造が各状態で異なることが判明した。水素結合の多様性による系の不均一化によって結晶化速度が低下し、過冷却および冷結晶化が生じていることが分かった。その他、相補的な水素結合を形成するアデニンとウラシルの系についても、温度制御赤外分光計測を実施した。ウラシルの系については、結晶多形の影響も含めて熱挙動を考察した。加えて、核酸塩基以外の色素分子や金属錯体分子の冷結晶化についても研究を展開した。