Modeling of the physical properties of silicates liquids from the atomistic/cluster insight

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本研究では珪酸塩液体の原子および原子集団の描像を取り込んだモデル化に取り組み、その物性を温度、圧力、組成の関数として予測可能とすることを目標としている。そのために必要なことは1)ネットワーク構造の特徴付け、2) ネットワーク構成元素の拡散機構の特徴付け、そして3)モデル化である。今年度は分子動力学法を用いてナトリウム珪酸塩の1)と2)に着目して研究を行った。ネットワーク構造の特徴付けとして、環構造の特徴付けを行うリングスペクトル解析、及び重合度の偏在を表す手法Qnijkl分類を開発し、国際誌に査読付き論文として発表した(Noritake & Naito, 2023)。ネットワーク構成元素の拡散機構の特徴付けとして、現在注目しているのは結合の生成と解離を粒子として扱うアナンケオンの概念(Egami & Bellisard, 2018)に基づく解析である。元の概念ではVoronoi多面体の変化を結合の変化と対応させていたが珪酸塩中の構造ユニットであるSiO4では結合の定義がある程度明確であるといえるので、Si-O結合の生成と解離をカットオフを用いて判定し、ある時間内で発生したアナンケオンの二体相関関数を求めると興味深い結果を得ることが出来た。i番目の珪素からj番目の酸素が解離しk番目の酸素と結合を生成した際、それぞれの中点をアナンケオンの座標としその二体相関関数を求めると、特徴的な二つのピークを得ることが出来た。塩基度の高い組成では1.5 Å付近のピークが発達し、逆にSiO2成分に富む場合には2 - 3 Åの比較的ブロードなピークが発達する。この結果は国内の学会で発表を行った(則竹, 2022, 鉱物科学会年会)。