光に誘起される核-電子相関分子ダイナミクスのための第一原理シミュレータの開発

光诱导核电子相关分子动力学第一原理模拟器的开发

• 批准号: 22K14616
• 负责人: 織茂 悠貴
• 金额: $ 3万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22K14616/
• 关键词: 第一原理計算; 強レーザーパルス; 波動関数理論; 高強度レーザー; 分子ダイナミクス

本研究は、高強度・超高速レーザーパルス下の核-電子が相関した分子ダイナミクスの第一原理計算を実現することを目的として、核-電子相関ダイナミクスを現実的な計算コストで扱える波動関数理論の開発と数値シミュレーションのための実装を行うものである。本年度はTD-CASSCF法とDD-vMCG法を融合した分子のための波動関数理論の開発を主に行った。TD-CASSCF法は時間的に状態が変化しないコア電子とアクティブ電子の導入により多電子波動関数を効率良く計算するための時間依存波動関数理論であり、DD-vMCG法は核-電子波動関数を多次元ガウス関数により記述した核波動関数と電子の定常状態波動関数の直積の重ね合わせで記述する理論である。DD-vMCG法の電子波動関数部分を単純にTD-CASSCF波動関数に置き換えることで、2つの理論の統合が行えるが、核が運動する場合を考えると、TD-CASSCF法のコア電子の状態が一切変化できないのは物理的に不自然である。そこで、核波動関数の運動に合わせて、コア電子波動関数の中心位置を新たに自由度として加えたAnsatzを構築した。これによって核に追随して運動するコア電子+自由に運動できるアクティブ電子という描像を持つ波動関数モデルを開発することができた。また核-電子間の相互作用であるクーロンポテンシャルは特異点を持ち、数値計算では非常に扱いづらい。これを特異点がなく、なめらかなポテンシャルであるerfgauポテンシャルに置き換えることで、基底状態計算はコストを下げながら精度の良いシミュレーションが可能であることが知られていたが、本研究ではそれを激しいイオン化や励起を伴う時間発展計算にも応用可能であることを実証した。これは本研究がターゲットとする第一原理計算の計算コストを軽減する手法の一つとなり得る。

In this study, under the condition of high-strength ultra-high-speed radar, the first principle of the calculation of the purpose and the mathematical theory of the wave motion of the high-strength ultra-high-speed vehicle under the high-strength ultra-high-speed radar and the high-strength ultra-high-speed radar, the first principle of calculation, the mathematical theory of wave motion, the mathematical theory of the wave motion, the mathematical theory, the mathematical theory and the mathematical theory. This year, the TD-CASSCF method, the DD-vMCG method, and the mathematical theory of molecular wave motion will be introduced to the main bank. The state analysis of TD-CASSCF method, the calculation of the performance rate of multi-wave motion, the theoretical theory of time-dependent wave motion, The DD-vMCG method is used to record the number of nuclear-electric wave movements. the number of nuclear wave motions, the number of steady state waves, the number of steady state waves In the part of DD-vMCG method, the number of TD-CASSCF waves is related to the number of computers, the number of TD-CASSCF waves, the number of computer waves, the number of waves. The new degrees of freedom in the central position of the radio, nuclear wave and nuclear wave numbers, and the new degrees of freedom in the center of the electronic wave numbers, increase the number of degrees of freedom in the Ansatz. Do not let the nuclear power plant follow the mobile phone system + free-motion computer system. Keep the tracking number of the wave number in order to start the train operation. The nuclear-to-electron interaction is very important, and it is very important to calculate the number of special points in the system. In this study, it is possible to improve the accuracy of the erfgau system by calculating the accuracy of the system. In this study, it is possible to improve the accuracy of the system. In this study, the first-principle calculation is very successful.

项目成果

Ab initio simulation of photoelectron energy spectra emitted from molecules based on the time-dependent configuration-interaction-singles method

基于时变构型-相互作用-单次方法的分子光电子能谱从头模拟

• 发表时间: 2022
• 作者: Yuki Orimo;Teramura Takuma;Takeshi Sato;Kenichi L. Ishikawa
• 通讯作者: Kenichi L. Ishikawa

erfgau ポテンシャルを用いた高強度レーザー場中の実時間第一原理計算

使用 erfgau 势在高强度激光场中进行实时第一原理计算

• 发表时间: 2022
• 作者: 織茂悠貴;佐藤健;石川顕一
• 通讯作者: 石川顕一

Development of Ab Initio Simulations for Angular Resolved Photoelectron Energy Spectra of Molecules: Application to a Nitrogen Molecule Exposed to XUV Pulses

分子角分辨光电子能谱从头算模拟的开发：应用于暴露于 XUV 脉冲的氮分子

• 发表时间: 2022
• 作者: Yuki Orimo;Teramura Takuma;Takeshi Sato;Kenichi L. Ishikawa
• 通讯作者: Kenichi L. Ishikawa