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アニオン性有機共有結合フレームワークの3次元精密構築と機能化

阴离子有机共价骨架的3D精密构建和功能化

基本信息

批准号：
22K14660
负责人：
杉山晴紀
金额：
$ 2.91万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

正方形有機分子をスピロボレート架橋により直交しながら連結することで形成されるアニオン性有機共有結合フレームワークは、高い結晶性と熱安定性をもち、3次元性の細孔空間と負電荷を帯びたフレームワークによる特異的な吸着物性、ガス分離能、イオン交換能が期待される。第一段階として、正方形有機分子の候補であるヘテロ[8]サーキュレン誘導体の合成再現と収率向上を目的とした合成方法の探索を行った。アルコキシ基の長さと溶解性の関係の調査、および各反応段階の収率向上を目指した反応条件検討により、目的とするヘテロ[8]サーキュレンの良好な合成方法の確立に成功した。並行して、ヘテロ原子ではなくカルボニル部位を複数もつ[8]サーキュレン誘導体の合成を検討した。合成検討の途中で、カルボニル源の種類によって反応生成物が異なることを発見した。NMRやX線結晶構造解析による構造決定を経て、予期しない4員環形成反応が進行していることを明らかにした。4員環のない[8]サーキュレン誘導体を選択的に得ることもできており、4員環が芳香族化合物にもたらす電子的影響を紫外可視吸収スペクトルやサイクリックボルタンメトリー測定によって詳細に明らかにした。遷移金属を用いずに芳香族化合物に4員環を導入できる反応は限られており、新たな高ひずみ芳香族化合物の合成法として応用が期待される。

Square Organic Molecule Straight Intersection Linking Linkとで Formation of されるアニオン organic shared bonding fiber, high crystallinity Thermal stability, three-dimensional pore space, and negative charge The unique adsorption properties of クによる, ガス separation energy, and イオン exchange energy are expected. In the first stage, the candidate for the square organic molecule, the であるヘテロ[8] サーキュレン inducer, is reproduced and the yield is increased. The purpose of the synthesis method is to explore the を line. Investigation of the relationship between the length and solubility of the アルコキシbase and the improvement of the yield of each reaction stage of およびしたreaction article The successful establishment of the good synthesis method of the project was successful. Parallel して, ヘテロatomic ではなくカルボニルpart をplural もつ[8] サーキュレンinducing body のsynthesis を検した. Synthetic 検検の中で, カルボニル源のkind によってreaction product がisoなることを発见した. NMR X-ray crystal structure analysis has determined the structure of the structure, and the expected 4-member ring formation reaction has been carried out. 4-membered ring のない[8]サーキュレン inducer を选択's に德ることもできており, 4-membered ring がaromatic compound にもたらすThe influence of electrons をUV visible absorption スペクトルやサイクリックボルタンメトリーmeasurement によってDetails に明らかにした. Migrating metals are used to introduce the 4-membered ring of aromatic compounds, and the anti-reflection limit is used.