Development of a novel organic photocatalyst that combines in-plane heterojunction and doping method

点击翻译按钮获取中文摘要

光触媒による水素生成は太陽光をエネルギー源として水を分解することによって、温室効果ガスを排出せずに水素を生成することが出来るため、太陽光下で高活性がある光触媒の開発が必要とされている。しかし、小さい比表面積・低い吸光特性・光生成電子正孔対の再結合率の高さが光触媒活性を制限している。これらを解決するために、光触媒中に異種元素をドープすることでバンド構造を操作し、吸収できる波長を拡大する手法、そして適切な電子構造を有する異なる光触媒を接合し、その接合面を通して光励起電子―正孔対の分離の促進させるヘテロ接合という手法を分子内平面上で同時に施すことにより、光触媒活性の向上を目指す。本年度は、共有結合有機構造体（COF）の調製方法の検討とヘテロ接合光触媒の素材となる窒化炭素とCOFの修飾方法を検討し、コンポジットできているか特性評価を行った。共有結合有機構造体について、Tp-Pa-COFとTp-Tta-COFを用いた際、比較的大きい光触媒活性が確認された。そのため、この二つの共有結合有機構造体について、まず、酸素をドープしていない未修飾の窒化炭素とのコンポジット方法を検討した。検討の結果、Tp-Tta-COFの調製時にTtaと窒化炭素を先に混合させた場合のコンポジットのみ、光触媒活性の向上が見られた。特性評価については、XPSによる元素分析、分光蛍光光度計、過渡光電流応答測定による電荷分離効率測定、拡散反射紫外‐可視分光光度計によりバンドギャップの推定を行った。XPSによる元素分析を行った結果、窒化炭素単体より、Tp-Tta-COFとコンポジットしたものはTp由来と考えられる酸素原子の割合が増加していた。また、分光蛍光光度計、過渡光電流応答測定により、電子－正孔対の効率的な分離促進を確認できた。以上のことから、窒化炭素とCOFを効率的にヘテロ接合する方法を確立することができた。