Reconstruction of Rubber Elasticity Theory using Data Science and Computational Science

タイヤや免振材料のようなゴム・ゲル材料の物性を記述するために、これまで様々なゴム弾性理論が開発・精緻化され、材料設計に用いられてきた。しかし、各種古典ゴム弾性理論は実際のゴム・ゲルの力学物性を定性的には再現する一方、網目の不均一性を排除してメッシュサイズ並びに変形様式を均一と仮定するために定量性に欠ける。例として実際のゴム・ゲルの一軸伸長下では、系中の一部の短い鎖にひずみが集中し、ひずみ硬化は理論予測よりもかなり低ひずみで起こる。ゴム・ゲル材料の力学物性の定量的予測のためには網目の不均一性の取り扱いが不可欠である一方、実験的に観測することは難しいため、粗視化分子動力学法により不均一な網目の構造－物性相関の解明を試みた。本年は、架橋完了時に均一なメッシュサイズの網目を形成する星形末端架橋型マクロマーをモデルとし、架橋率を調節することで様々な不均一性を持つ粗視化高分子網目を作成し、それぞれの系に対して分子動力学法を用いて一軸伸長計算を実行した。得られた応力伸長比曲線から各網目の弾性率を定量すると、とある架橋率で弾性率が発生し以降非線形に応力が上昇する傾向が確認された。またこの弾性率の架橋率依存性は分岐数によって異なり、４分岐に関しては過去の実験結果とおおむね一致したことから実験的に妥当なモデルが形成されたと判断し、構造解析を行った。架橋点をノード、部分鎖をエッジとして網目をグラフとして扱い、古典ゴム弾性理論の一種であるScanlan-Caseの基準を参考に弾性に寄与しないエッジを排除して弾性的に有効なエッジのみを検出して有効部分鎖として定義し、弾性率との定量的比較を行った。その結果、弾性率は単に部分鎖数に比例するわけではなく、有効部分鎖により形成される有効閉曲線数に比例し、この比例係数は分岐数、部分鎖長に依存しない定数となることを明らかにした。

タイヤや免振材料のようなゴム・ゲル材料の物性を記述するために、これまで様々なゴム弾性理論が開発・精緻化され、材料設計に用いられてきた。しかし、各種古典ゴム弾性理論は実際のゴム・ゲルの力学物性を定性的には再現する一方、網目の不均一性を排除してメッシュサイズ並びに変形様式を均一と仮定するために定量性に欠ける。例として実際のゴム・ゲルの一軸伸長下では、系中の一部の短い鎖にひずみが集中し、ひずみ硬化は理論予測よりもかなり低ひずみで起こる。ゴム・ゲル材料の力学物性の定量的予測のためには網目の不均一性の取り扱いが不可欠である一方、実験的に観測することは難しいため、粗視化分子動力学法により不均一な網目の構造－物性相関の解明を試みた。本年は、架橋完了時に均一なメッシュサイズの網目を形成する星形末端架橋型マクロマーをモデルとし、架橋率を調節することで様々な不均一性を持つ粗視化高分子網目を作成し、それぞれの系に対して分子動力学法を用いて一軸伸長計算を実行した。得られた応力伸長比曲線から各網目の弾性率を定量すると、とある架橋率で弾性率が発生し以降非線形に応力が上昇する傾向が確認された。またこの弾性率の架橋率依存性は分岐数によって異なり、４分岐に関しては過去の実験結果とおおむね一致したことから実験的に妥当なモデルが形成されたと判断し、構造解析を行った。架橋点をノード、部分鎖をエッジとして網目をグラフとして扱い、古典ゴム弾性理論の一種であるScanlan-Caseの基準を参考に弾性に寄与しないエッジを排除して弾性的に有効なエッジのみを検出して有効部分鎖として定義し、弾性率との定量的比較を行った。その結果、弾性率は単に部分鎖数に比例するわけではなく、有効部分鎖により形成される有効閉曲線数に比例し、この比例係数は分岐数、部分鎖長に依存しない定数となることを明らかにした。