水中における低濃度二酸化炭素還元反応を促進する革新的分子性触媒カソードの創製

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初年度は、以下の三つの研究を実施した。①鉄単核錯体の二酸化炭素還元触媒機構の解析：均一有機溶媒系におけるFe(bpc)錯体（H2bpc = 4,5-dichloro-1,2-bis- (pyridine-2-carboximido)benzene）の二酸化炭素還元触媒反応機構を電気化学および分光電気化学的測定と量子化学計算により解析した。Fe(bpc)錯体は1%の低二酸化炭素濃度でも効率的に二酸化炭素を還元し、一酸化炭素を生成することを見出した。これは、本錯体が効果的に二酸化炭素を金属反応中心に取り込む能力を有することを示す、興味深い結果である。②新規鉄単核錯体群の合成と二酸化炭素還元触媒活性の評価：Fe(bpc)錯体の二つのピリジン部位に電子供与性の異なる置換基を導入することにより、新規鉄錯体群を合成した。二酸化炭素飽和の有機溶媒中におけるサイクリックボルタンメトリー測定から、置換基効果によって過電圧と触媒活性が大きく変化することを見出した。③水中で二酸化炭素還元を促進するニッケル単核錯体修飾カソードの開発：Ni(bpc)錯体を合成し、炭素電極表面に物理修飾することにより分子性の二酸化炭素還元カソードを作製に成功した。本カソード電極が水中において効果的に二酸化炭素を一酸化炭素へと変換できることを明らかにした。