二酸化炭素を酸化剤とする低級アルカンの酸化脱水素反応の触媒開発

以二氧化碳为氧化剂的低级烷烃氧化脱氢反应催化剂的研制

• 批准号: 12750684
• 负责人: 王 野
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Hiroshima University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2001
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-12750684/
• 关键词: 低級アルカン; 酸化脱水素; MCM-41担持金属イオン; 二酸化炭素; プロパン; プロピレン; Cr-MCM-41触媒

本年度では、主に各種金属イオンを担持したMCM-41の合成とキャラクタリゼーションを行い、これらを触媒とするプロパンの酸化脱水素反応を実施した。高い酸化還元能を持つV,Fe,Crなどの酸化物と選択性制御に有効な塩基性酸化物との複合酸化物は、二酸化炭素による低級アルカンの酸化脱水素反応に高い触媒性能を示すと期待されている。しかし、これらの複合酸化物は、表面積が低いため、予想される触媒効果を示さなかった。プロパンからのプロピレン生成の選択性が高いものの、プロパン転化率は、600℃でも5%以下であった。そこで、本研究では、反応活性を向上させる目的として、まず、V,FeとCrを高い比表面積を持つ担体上に分散させることにした。メソポーラスシリカであるMCM-41は、均一なメソ孔と高い比表面積を有しており、触媒担体として有望と思われる。本研究では、水熱合成法でMCM-41を合成した。また、MCM-41への金属イオンの担持方法には、テンプレートイオン交換法と直接水熱合成法をそれぞれ用いた。XRD,窒素吸着,UV-vis,ESRなどの手法により、合成した触媒中の金属イオンは、テンプレートイオン交換法では主にMCM-41の細孔表面に、一方直接水熱合成法では主にそれの骨格中に分散していることが明らかになった。プロパン酸化脱水素反応におけるMCM-41担持触媒の活性について調べた。Cr-MCM-41を用いた場合、プロパンの脱水素反応は500℃付近で進行し、二酸化炭素の共存による促進効果は明らかであった。酸素を用いた場合に比べ、二酸化炭素を酸化剤とすると、プロピレンの選択率が著しく高くなった。今後、この触媒上での反応の詳細を明らかにするとともに、他の触媒系についても反応を実施し、また、塩基性成分も同時にMCM-41に導入し、その効果について検討する。

This year, all kinds of metal manufacturers are responsible for the synthesis of MCM-41 materials, such as the industry, the catalyst, the acidification of dehydration and the application of dehydration. There are some basic acidizing materials, complex acidizing compounds, diacidizing carbon compounds, low-level acidizing dehydrator, high catalyst performance and high catalyst performance. The complex acid compound, the low temperature on the surface, and the catalyst on the surface show that the acid compound is not available. The temperature is low, the temperature is low, the temperature is below 5%, the temperature is below 5%. The results of this study showed that the specific surface area of the carrier was positively dispersed and dispersed on the surface of the support. It is expected that the high specific surface area of the uniform hole, the high specific surface area and the catalyst carrier will be considered in the first place. In this study, MCM-41 synthesis was carried out by the method of synthesis of cymbals and water. The direct water synthesis method, the direct water synthesis method. XRD, asphyxiated, UV-vis,ESR, metal, metal, synthetic catalyst, direct water synthesis, asphyxiant, asphyxiate, asphyxiant, asphyxiate, asphyxiant, asphyxium, Acidify the dehydrator by acidifying the dehydrator. MCM-41 acts as the catalyst. Cr-MCM-41 was used to reduce the temperature of dehydration at 500C, and the coexistence of diacidified carbon to improve the performance. The selection rate of acid is higher than that of diacidized carbon, diacidified carbon, acid and carbon. From now on, you will need to know that you are in the same time as you are using MCM-41.

项目成果

Q.Zhang,: "V-MCM-41 for selective oxidation of propane to propene and acrolein"Chemistry Letters. No.3. 194-195 (2001)

Q.Zhang，：“V-MCM-41用于丙烷选择性氧化为丙烯和丙烯醛”化学快报。

Y.Wang,: "Synthesis of V-MCM-41 by template-ion exchange method and its catalytic properties in propane oxidative dehydrogenation"Catalysis Letters. (in press). (2001)

Y.Wang，：“模板离子交换法合成V-MCM-41及其丙烷氧化脱氢催化性能”催化快报。