酸化物強誘電体の電子論的研究

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BaTiO3のエピタキシャル薄膜をレーザーアブレーション法により作製し,その誘電率の温度変化を調べて薄膜の相転移特性を調べたところ,斜方晶から正方晶への相転移が温度変化に伴う誘電率の明瞭なピークとして観測されたが,正方晶から立方晶への相転移に伴う誘電率のピークはブロードになり,またその誘電率の極大を与える温度も結晶と比べると上昇していた.この原因として基板のSrTiO3とBaTiO3の格子不整合による電歪効果が考えられる.また,ラザフォード後方散乱により薄膜の厚さ方向の組成分析を行ったところ,基板と薄膜の界面付近でSrとBaが互いに薄膜あるいは基板方向に拡散していることが分かった.次に正方晶から立方晶への相転移に伴う誘電率のピークを明瞭にするため,電歪効果を起き難くするように固溶体Ba1-xCaxTiO3の薄膜作製を行った.X線構造解析では固溶体の薄膜形成が認められるものの誘電率の観測にまでは至っていない.2.BaBiO3の誘電率は室温付近で数万という大きな値を示し相転移もあるとすでに報告されている.一方,格子振動の遠赤外スペクトルから算出される振動子強度すなわち誘電率は数十の値であり大きな食い違いを示している.我々は単結晶板の両側に電極を形成してキャパシタを構成してこれによりRF周波数で誘電測定したところ,誘電率は試料の厚さ依存性を示すことがわかり,これによりさきに報告されている大きな誘電率は見かけ上のものであることを明らかにした.100K以下の低温では電気伝導度がゼロに近くなり,これに伴い誘電率は真の値となった.遠赤外分光からの振動子強度は100K以下で減少することを我々は実験的に見いだした.誘電率もこれに対応して減少していることが判明した.格子振動の振動子強度はTOフォノンのソフト化が無いとき温度変化をしないものであるので,BaBiO3の場合,CDWのような何らかの電子的原因を考えなければならない.