放電法及び質量選別多光子イオン化法による不安定分子種の生成及び電子構造の研究

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本研究ではまず、主チャンバーで放電法により生成されたイオンを別室に分子線として導入するため作動排気型の真空チャンバーを製作した。別室には四重極質量分析計を取り付けイオン種を観測した。さらに放電条件を変え、イオン種の生成パターンの変化を調べ、目的のイオンを得るための最適条件を調べた。実験の結果、キャリアーガスの種類によってイオンの開裂パターンに違いが生じた。例えば芳香族分子において、Heをキャリアーガスとして使った場合、親イオンのピークは弱く、かなりイオンの開裂が起こるのに対し、Arをキャリアーガスに使った場合、ほとんど親分子のみが出現した。さらにいずれの場合もキャリアーガスのピークは目的の親分子に比べて非常に小さい。また放電電圧が高いほどイオンが小さく断片化することが分かった。上記の実験事実と、我々が以前に報告した放電法によって、超音速自由噴流中に非常に効率よく有機分子の3重項状態が生成される事から、今回の実験において、イオンの生成過程は主に3重項状態にあるキャリアーガスの準安定種と分子の衝突によるPenningイオン化であると結論される。この時、HeとArの最低励起状態である3重項状態のエネルギーはそれぞれ19.82eV及び11.6eVであり、このエネルギーと分子のイオン化ポテンシャルの差が親イオンに与えられる。そのため分子がイオン化された場合、Heの方がArの場合より大きな過剰エネルギーを持つために開列が起こると結論される。以上の結果、目的とする親イオンを研究対象とする場合、Ar分子をキャリアーガスとして用い放電電圧を低くし、娘イオンを研究対象とする場合は、Heをキャリアーガスとして用い放電電圧を高くすればよいと結論される。現在質量分析計のイオン源が分子線を乱してしまうため、改良を行い、レーザー光解離の実験により、イオン及びそのクラスターの極低温気体の電子スペクトルの研究に着手したい。