PANの測定による対流圏光化学反応過程の評価

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本研究では、対流圏や大陸規模など広域の光化学過程や大気汚染物質の長距離輸送に関する評価物質であると考えられるPAN(Peroxyacetyl Nitrate)について、その連続測定が可能となるような測定方法の自動化を行うとともに、モデル計算によって濃度変動の要因およびその時間・空間規模を明らかにすることを目的とした。測定方法の自動化では、標準ガスを用いた再現性試験等、測定装置に関する各種の試験を終えた。測定装置は10ポートバルブ(温度コントロール付き)付ガスクロマトグラフ、インテグレータ、ポンプ等の外部装置を制御するコントローラからなり、一定時間おきに試料の導入、分析、定量を自動的に行うことができる。一方、モデル計算では、経度-高度の2次元大気輸送・化学モデルの構築を行い、地域規模あるいは大陸規模といった空間スケールで起こるPANの濃度変動について検討を行った。計算結果をこれまでの観測結果と比較すると、冬期〜春期にかけての高く、夏期〜秋期にかけて低い濃度となる季節変動は再現できたが、定量的には高濃度がより高く、低濃度がより低い結果となった。また、北半球中緯度帯のPANの高度-経度分布は、気温および一次汚染物質の発生源の位置により形態が決定され、季節変動は汚染物質の大気中濃度と日射量、気温のバランスにより決定されていると考えられる。具体的には、冬季にはヨーロッパ、アジア、アメリカで濃度が高く、大陸西岸からその大陸の東方海上にかけて大陸規模の濃度変動が見られるが、夏季はヨーロッパや北アメリカ大陸東部など汚染物質の発生源の近傍に濃度が高い領域が限られた。また、対流圏におけるPAN濃度の変動は対流圏内の各種化学種濃度に影響を及ぼしていることが示された。