Operando ATR-IR spectroscopy applied to investigate the mechanisms of alternative anodic reactions

Operando ATR-IR 光谱用于研究替代阳极反应的机制

基本信息

项目摘要

Electrochemical reactions are highly complex processes requiring extensive efforts to achieve in-depth understanding of the reaction mechanisms occurring at electrodes. This is particularly the case for multi-electron transfer reactions such as alcohol or ammonia oxidation reactions and the oxidative carbonylation reaction of alcohols. For this reason, an operando attenuated total reflection (ATR) infrared spectroscopy cell equipped with a borehole electrode and additional downstream analytical techniques such as HPLC and GC-MS was established for monitoring the reactants in the electrolyte. To gain more information about adsorbates on the electrode surface under reaction conditions, the electrode needs to be approached closely to the evanescent wave at the internal reflection element (IRE) of the ATR-IR set-up. It is planned to deposit the electrocatalysts in recessed microelectrodes, which will be positioned at the IRE by a x-y-z system and a force sensor. To further extend the application range of the spectroelectrochemical cell, glassy carbon used as electrode material is planned to be replaced by tantalum coated with boron-doped diamond to study the formation of peroxides applied as oxidizing agents in organic transformations.
电化学反应是高度复杂的过程,需要大量的努力来实现对电极处发生的反应机制的深入理解。对于多电子转移反应,例如醇或氨氧化反应和醇的氧化羰基化反应,情况尤其如此。出于这个原因,一个操作衰减全反射(ATR)红外光谱池配备了一个钻孔电极和额外的下游分析技术,如HPLC和GC-MS建立监测电解质中的反应物。为了获得更多关于在反应条件下电极表面上的吸附物的信息,需要使电极靠近ATR-IR装置的内反射元件(IRE)处的倏逝波。计划将电催化剂存款在凹进的微电极中,该微电极将通过x-y-z系统和力传感器定位在IRE处。为了进一步扩大光谱电化学池的应用范围,计划用掺杂硼的金刚石涂层钽代替用作电极材料的玻璃碳,以研究在有机转化中用作氧化剂的过氧化物的形成。

项目成果

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