界面活性剤を用いた樹枝状結晶成長における異法性遷移形態の研究

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樹枝状結晶の成長形態は非線形・非平衡現象に基づくものであり、特に拡散場の造る形態形成の代表例である。塩化アンモニウム水溶液から成長する4回対称性をもつ樹枝状結晶は過飽和度の増加に伴い、先端成長方向が〈100〉から〈110〉へ転移し、その遷移領域で複雑な先端分岐成長形態を示す。〈110〉成長を混在させながら全体として〈100〉方向に成長する遷移領域の低過飽和度側では、先端成長速度が時間的に振動し、振動周期が過飽和度の上昇とともに減少するのに伴って平均成長速度が減少する規則的先端分岐成長が観察される。これは、樹枝状結晶の形態と結晶を取り巻く濃度場とが相互作用して振動系が形成されていることを示している。他方、我々が今までに行ってきたモデルシミュレーションで用いたラプラス場は、拡散方程式の時間項を無視した場合であり、上記の相互作用も無視されていることになる。しかしながら、界面律速過程による異方性を考慮することによって、異方性混在形態や異方性中間形態、更にはフラクタル形態など、2つの異方性が関係する多様な成長形態が現れている。本研究では、界面活性剤を混入した塩化アンモニウムの過飽和水溶液を用いて結晶成長の異方性を制御し、異なる異方性が関与する結晶成長形態を観測する実験をおこなった。高精度の温度制御によって安定化された試料室内で、塩化アンモニウム40℃飽和水溶液に添加する界面活性剤の量を変化させて実験をおこなった。その結果、低濃度の界面活性剤では〈100〉方向に成長する拡散律速形態、高濃度の界面活性剤では〈111〉方向に成長する界面律速形態の樹枝状結晶成長が観測された。また、中間領域では〈110〉成長を含む、異なる異方性が関わる複雑な成長形態が観察された。シミュレーション結果との比較検討により、界面活性剤の量を変数にして異方性遷移形態の相図を作成した。