ペロフスカイト型化合物固溶体の分子動力学シミュレーション

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地球・惑星を構成する鉱物結晶の大部分は固溶体として存在している.固溶体の諸物性がどのようにして決まるのかを知るための有力な手法の1つに,分子動力学(MD)法がある.本研究ではペロフスカイト型固溶体のMD計算の手はじめとして,2成分系固溶体(Ca,Sr) TiO_3について,組成に応じた結晶学的性質・熱力学的性質・弾性的性質の変化を調べた.固溶体(Ca,Sr)TiO_3の作成は斜方晶系ペロフスカイトCaTiO_3をもとに行なった.結晶内でのCa粒子およびSr粒子の配置には色々な場合がありうるが,とりあえずCaとSrはランダムに分布させた.温度・圧力一定条件のもとで,CaTiO_3からSrTiO_3にかけて組成1/16刻みでMD計算を行ない,結晶系・格子定数・体積・エンタルピー・体積弾性率等を求めた.得られた主要な結果を要約すると以下のようになる.1.CaTiO_3からSrTiO_3にかけて,結晶の対称性が斜方晶系から正方晶系を経て立方晶系へと上がっていく.2.結晶系の変わる組成において,a)格子定数・体積・エンタルピーの不連続は認められないが,b)体積弾性率は不連続的に変化する.3.斜方晶系の安定な組成範囲は,高温下で狭まり,圧力とともに広がる.4.混合の過剰エンタルピー,過剰体積は正となる.今回の結果のうち,特に上記2のb)が注目される.高温高圧下で(Mg,Fe)SiO_3ペロフスカイトの斜方晶系から立方晶系への相転移がるならば,それに伴って弾性定数の不連続的な変化が期待される.