Development of innovative all-solid-state battery electrodes taking advantage of carbon nanospace

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本研究では，カーボンナノ細孔空間内を活物質とLiイオンおよび電子の反応場に利用し，また反応に伴う体積変化のバッファ空間として活用することにより，全固体電池の固体電解質層/電極層界面の安定化を図ることを目的とする。さらに，カーボンナノ空間内でのLiイオンの拡散や活物質との反応過程を解明し，多孔カーボン壁構造やナノ空間サイズ等の制御によるLiイオン伝導機能の向上等を図り，ナノ空間を最大限に活用した革新的な全固体電池電極材料の創製を目的とする。今回，シリカコロイド結晶テンプレート法で得たナノ多孔カーボンおよびナノカーボン（ナノチューブ，ナノホーン）を担体として，気相導入法を用いて酸化スズやスズ，リンの析出を行った。X線回折法により活物質ナノ結晶の生成を確認し，熱重量分析や元素分析により担持量を同定した。さらに，窒息吸着等温線測定や透過型電子顕微鏡観察により担持状態を評価し，酸化スズやリンについてはカーボン細孔内へ優先析出した活物質/カーボンナノ複合体の作製を確認し，特にリン/ナノカーボン複合体では，ナノチーブやナノホーン空間内でリンの高圧相である黒リン結晶の析出が生じていることを見出した。一方，スズについては熱処理過程で細孔外への移動析出も確認された。さらに，層状粘土鉱物を原料としたシリコン・カーボン複合体や水熱合成法による硫化バナジウム・カーボン複合体の合成も行った。全固体系ハーフセルにて基本的な充放電特性を評価したところ，リン/ナノカーボン複合体や硫化バナジウム・カーボン複合体において，サイクル安定性に優れた充放電特性が発現することを明らかにした。