Exciton dynamics in monolayer materials revealed by direct observation of dark exciton states

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本研究では、その特長的な物性、積層による物性制御やデバイス化の可能性から注目される原子層物質（層状物質）を対象として、和周波分光や過渡吸収分光による明暗両量子状態の観測を行うことにより、その励起子やキャリアダイナミクスを包括的に解明を行うことを目的としている。本年度は研究設備として非線形ファイバーを購入し、既存のTi:Sapphireオシレーターと組み合わせて、和周波分光に用いるための可視～近赤外域の白色光発生を行った。さらにβ-BaB2O4結晶を用いた基本波との和周波発生によりチャープの評価を行った。また、原子層物質（層状物質）の1つであり、次世代の相変化メモリ材料として期待されるCr2Ge2Te6に対してポンプ-プローブ分光を行った。アモルファス相においては、相変化閾値より十分に弱い弱励起下では短寿命な過渡吸収変化のみが見られるのに対し、強励起下ではこれに加えて結晶相で見られる長寿妙な過渡吸収変化が現れることを明らかにした。これはアモルファスから結晶相への相変化に関連したキャリアダイナミクスを反映しているものと考えられる。さらに、代表的な原子層物質（層状物質）の1つであるWSe2に対して高強度かつ広帯域なテラヘルツ光を用いたテラヘルツポンプ-近赤外偏光回転プローブ分光を行った。キャリア応答由来と考えられる指数関数的な応答に加えて、コヒーレントフォノン信号が観測され、ラマン活性フォノンモードの和周波励起に成功した。