Function-integrated resin semiconductor photocatalyst for hydrogen peroxide production from water and dioxygen

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レゾルシノール－ホルムアルデヒド（RF)光触媒樹脂の改良により、水とO2からの高効率H2O2製造に取り組む。非金属を用いる溶液プロセシングにより、(1) H2O2分解抑制機能の付与、(2) 樹脂の微粒子化（高比表面積化）、(3) 酸化助触媒の導入による水の酸化活性の向上、ならびに (4) 還元助触媒の導入によるO2の二電子還元選択性の向上、を柱とした触媒改良を進める。これらのRF光触媒樹脂への機能集積を通して、H2O2を安定的に、かつ高効率で合成するメタルフリー粉末光触媒の設計指針を導き出す。2022年度は、Nafion分散液存在下で高温水熱合成したRF光触媒樹脂が、微粒子化するとともに、H2O2分解抑制機能を発現することを見出した。種々の反応実験・分析により、RF樹脂の微粒子化はNafionの疎水性テフロン骨格が粒子成長を抑制することにより起こることを明らかにした。この際、Nafionを取り込んだ樹脂が生成するため、樹脂表面が疎水化することにより、H2O2の接近が抑制され、逆反応が抑制されることが分かった。光触媒活性はNafionの複合量に依存する。過剰量の複合化はより小さなRF粒子を生成させるため表面積の増大が可能であるものの、RF半導体のバンド構造を散逸させるため導電性を低下させてしまう。そのため、適切な量のNafionの複合化が重要であることを明らかにした。本方法により合成したNafion複合RF樹脂を用いると、15 mM以上のH2O2溶液を製造することが可能であり、これまでに報告された光触媒を大幅に上回る活性を示すことを明らかにした。