Perturbation of local electronic structure of B-C-N nanotubes by encapsulated molecules for long-life functional electrodes

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YAGレーザーを組み込んだレーザー蒸発法により単層カーボンナノチューブの合成実験を実施した。キャリアガス流量、反応管温度、反応管直径などさまざまな合成条件を制御して単層カーボンナノチューブの生成量、純度などの比較を行った。また、単層カーボンナノチューブの金属・半導体分離を行った。いくつかの分離手法を試したがゲルクロマトグラフを利用した方法で比較的良い成果が得られた。分離した金属型ナノチューブに対して三フッ化マンガンを用いて行ったフッ素化処理では、カーボンナノチューブ表面にフッ素を導入できていること、ナノチューブの電子状態が変化していることを確認した。このフッ素化ナノチューブ以外に窒素ドープナノチューブなどさまざまな化学修飾ナノチューブを調整した。調整した化学修飾ナノチューブに金属酸化物、金属超微粒子、有機半導体などを複合化し、酸素還元電極、太陽光二酸化炭素還元光触媒などへの応用を行った。複合化試料はTEMやSEMなどの電子顕微鏡観察だけでなくXRD, XPS, XANES, Raman などの分光手法により詳細なキャラクタリゼーションを行った。水熱法を応用した手法で二酸化マンガンの薄層をナノチューブ表面上に析出させた試料は過電圧の小さな酸素還元電極として機能することがわかった。グラファイト様窒化炭素にナノカーボン、銅微粒子を複合化した試料は太陽光二酸化炭素還元性能を有し、二酸化炭素をメタンに効率よく変換することができることがわかった。ナノカーボン、銅微粒子の量を最適化することで二酸化炭素からメタンへの変換速度を約20倍向上できることが明らかになった。