結合軌道モデルによる金属間化合物の結晶構造と熱安定性の予測

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新たな機能をもつ金属間化合物を設計するためには、金属間化合物の結晶構造や物性を予測・制御することが必須の条件である。結晶構造や物性は結合電子の性質によって決定される。本研究では、金属間化合物の結晶構造の制御と熱的安定性の予測のために、結合電子の性質から金属間化合物の結晶構造マッピングを試みた。さらに、固体物性における多電子問題を簡略化して結合電子の性質を表現するために、結合軌道モデルと軌道電気陰性度を用いて構造敏感なパラメーターの構築を検討した。本研究では、原子間結合の安定性がバンドギャップと関連することに注目して、結合軌道モデルにもとづいて種々の化合物のバンドギャップを表現できる原子間パラメーター(結合パラメーターとなずける。)の構築を試みた。その結果、このパラメーターは軌道電気陰性度と平均主量子数によって表現されることが明らかとなった。また、結合軌道モデルを用いて結合パラメーターを2つのパラメーター(混成関数Hとバンド減少パラメーターS)に分解し、HとSを座標軸に選択すると、AB型、AB2型など数多くの金属間化合物の結晶構造を分類できることが明らかとなった。さらに、HとSは原子間結合のイオン性と共有性に対応し、金属間化合物の化学結合性を表現できる有効なパラメーターであることも見いだされた。構造パラメーターHとSは結晶構造の制御に適用できるのみならず、金属間化合物の融点などの熱的性質、イオン度と関係する力学的性質(例えば、弾性定数)に応用される可能性が見いだされた。