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固体表面における超励起分子のダイナミクス

固体表面超激发分子的动力学

基本信息

批准号：
01632506
负责人：
蟻川達男
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Tokyo University of Agriculture and Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1988
资助国家：
日本
起止时间：
1988 至 1989
项目状态：
已结题

项目摘要

親分子のイオン化エネルギ-より高いエネルギ-状態を超励起状態という。有機金属化合物の超励起状態は極めて反応性に富み、基礎・応用の両面から重要である。特に超励起状態にある有機金属化合物が固体表面で起す反応素過程は実用面で重要である。しかし超励起状態は極めて短寿命なことと複雑な分解過程を示すので、多くの反応チャンネルの中から特定のチャンネルだけを選択することはむずかしい。本研究では申請者が新らたに開発した分子線散乱装置パ-フェクトロンを用い、超励起状態を経由して分解する実験条件の同定を試みた。実験はMR_n-型(n=2〜4)の有機金属化合物について行い、以下の二つの観点から超励起状態の光分解ダイナミックスについて新しい知見を得た。(1)分解経路の分類:可視・紫外レ-ザ-波長減において超励起状態からの分解過程を調べ、親分子イオンができてから分解の進むA過程、中性フラグメントができてから分解の進むA過程、多光子励起で一気に超励起状態に進み、そこから爆発的にフラグメンテ-ションの起るC過程の三経路を確認した。特にMR_4-型では鋭い各種のラジカルイオンのスペクトルが顕著に観察され、C過程で生成されたものと思われてきたが、実はB過程で生じた中心金属イオンとビブロニック励起されたラジカルとの準共鳴電荷交換反応の結果生じたものであることが新しくわかった。(2)分裂モ-ドの分類:D_<h∞>対称性をもつMR_2-の分解フラグメントの異方性因子測定より、2体分裂と3体分裂を起す実験条件を掌握した。また、C_<3v>-対称性のMR_3-型では分裂モ-ドと分解ポテンシャル曲面に関する新しい知見が得られた。T_d-対称性のMR_4-型については中心金属イオンとラジカルイオンの信号との逆同時計測より超励起状態を経由すると思われる信号が検出され、励起状態、特に超励起状態にある分子あるいはラジカル分子が固体表面で起す特異性を調べる足がかりを得ることができた。

The parent molecule is in a state of overload. The overexcited state of organometallic compounds is extremely reactive, rich, basic, and useful. In particular, the excitation state of organic metal compounds on solid surfaces is important for the application of the process. Over-excited state, short life, complex decomposition process, multiple reactions, specific reactions, selection of reactions This study attempts to identify the conditions for the development of molecular scattering devices and their application in the field of excitation. In this paper, we have obtained the new knowledge of the photolysis of MR_n-type (n=2 ~ 4) organometallic compounds. (1)The classification of decomposition path: visible, ultraviolet, ultraviolet, wavelength subtraction, excitation state, decomposition process, modulation, molecular affinity, decomposition process, neutral excitation process, decomposition process, multiphoton excitation, excitation state, excitation process, explosion process, three-way identification. Special MR_4-type excitation of various kinds of quasi-resonant charge exchange reaction (2)The classification of fission:D_(h∞) symmetry, MR_2-decomposition, heterotropy factor determination, 2-body fission and 3-body fission initiation conditions are mastered. The <3v>MR_3-type of C-symmetry has been found to be a new type of decomposition surface. T_d-symmetry MR_4-type signal detection, excitation and overdrive signal modulation, solid surface signal specificity modulation, and so on.