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酸化還元メディエータおよび電子伝達プロモータの電極表面過程の分光電気化学的研究

氧化还原介体和电子转移促进剂电极表面过程的光谱电化学研究

基本信息

批准号：
06226227
负责人：
仁木克己
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Yokohama National University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

原子レベルで平滑な金(111)面上に形成した種々のチオール自己組織膜の評価、および、これらチオール膜を介した電子伝達蛋白質の電子移動反応の速度論的研究を行い、以下の成果を得た。1.オイルレスな環境下、基板を580℃で加熱して金を蒸着し、蒸着後に550℃でアニールすることで、原子レベルで平滑な金(111)面を持つ基板を作成できた。2.アルカンチオール自己組織膜を介した電子伝達蛋白質(チトクロムc、c3、b5)の電子移動反応のメカニズムを系統的に研究するために、電子伝達蛋白質を静電的に固定化できる種々の鎖長の末端カルボキシルおよび末端アミノアルカンチオールを合成した。これらアルカンチオールの自己組織膜表面での末端官能基の酸解離定数(pKa)は、溶液中のpKaより末端カルボキシル基では大きく、末端アミノ基では小さいことが分かった。3.多結晶金属電極上に形成した鎖長の異なる末端カルボキシルアルカンチオール自己組織膜を介したチトクロムc、c3の電子移動反応速度と電子移動距離の相関について、紫外・可視反射分光法によって検討した。その結果、鎖長によって異なるトンネル係数が得られた。この理由について現在、検討中である。4.金基板上に吸着したBis(4-pyridyl) disulfide[PySSPy]および4-Mercaptopyridine[PySH]の自己組織膜の安定性を電気化学測定法およびSTMで測定した結果、PySSPyおよびPySHの1mM水溶液中への基板の浸漬時間が長くなると、吸着したPyS-がピリジンと硫黄に分解することをが示唆された。さらに、表面プラズモン分光法によって測定した自己組織膜の膜厚は、短時間浸漬では1.2nmと見積られたが、長時間浸漬では検出感度以下まで低下し、これら自己組織膜の分解を支持した。

A study on the velocity theory of electron transfer reaction of protein in the formation of atomic smooth gold (111) surface was carried out. The following results were obtained. 1. In the environment of the substrate, the substrate is heated at 580℃, the gold is evaporated, and after the evaporation, the substrate is produced at 550℃, and the gold (111) surface is smoothed. 2. Study on electron mobility reaction system of electron transfer protein (C3, B5) in tissue membrane and electrostatic immobilization of electron transfer protein. The acid dissociation constant (pKa) of the terminal functional groups on the surface of the tissue membrane, the pKa of the terminal functional groups in the solution, and the pKa of the terminal functional groups in the solution are large and small. 3. The correlation between electron movement velocity and electron movement distance formed on the polycrystalline metal electrode and its own tissue film was investigated by ultraviolet visible reflection spectroscopy. The results, lock length, and the coefficient of variation are obtained. The reason for this is now, and the discussion is in progress. 4. The results of electrochemical determination of the stability of the organic film of Bis(4-pyridyl) disulphide [PySSPy] and 4-Mercaptopyridine[PySH] adsorbed on gold substrates show that the immersion time of the substrate in 1mM aqueous solution of PySSPy and PySH is long, and the decomposition of sulfur by adsorption of PySSPy and PySH is difficult. In addition, the film thickness of the tissue film was measured by surface spectroscopy, and the film thickness of the tissue film was measured by short-time immersion. The film thickness was measured by 1.2 nm. The film thickness was measured by long-time immersion. The film sensitivity was measured by surface spectroscopy.