芳香族結晶における励起子と輻射場の量子制御

点击翻译按钮获取中文摘要

本研究では、電気四重極子型励起子ポラリトンの伝播を介した、透過光と反射光の強度のパルス応答について、モデルをナフタレン結晶の最低エネルギー励起子(a-励起子)にとり、数値計算を行った。結晶内部では、結晶の厚さの有限性を考慮に入れると、それぞれに進行波と後退波があるため、4つのポラリトンモードが存在する。これらの分極波と透過光及び反射光の振幅は、表面と裏面でMaxwellの境界条件とPekarの付加的境界条件を用いることで決定することができる。更に入射光の振幅を畳み込んでフーリエ変換することにより、透過光と反射光のパルス光による応答を計算した。試料の厚さを10μmとし、入射光は中心エネルギー3.9024eV(励起子のk=0におけるエネルギー)、半値全幅10psのガウス型形状を持つとした。透過光強度は振動しながら減衰している。また、ポラリトンの分散関係を反映して、入射後400psの間に振動の周期が30PSから100ps弱に変化しているのが特徴的である。一方、反射光の強度は同様なプロファイルであるが、振動の周期が透過光の場合と比べおよそ半分になっている。このように、1光束のパルス光により上下のブランチが同時に励起できる程度に小さいLT分裂を持つ励起子ポラリトンであれば、このような干渉効果が観測できることが予測される。透過光強度の時間分解スペクトルも計算した。入射直後では、共鳴領域と非共鳴領域の群速度の違いにより,中心にディップを持つスペクトルとなる。しかし、時間の経過に伴い、非共鳴領域ではすぐに減衰する一方、共鳴領域のポラリトンの伝播による成分が支配的になって両側からピークが現れ、1つのピークに収束する。このように透過光の強度を時間分解することによって、ポラリトンの分散関係を直接反映するという結果が得られた。