ゼオライトの触媒反応場のアトミック・スケールでの可視化

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MEL(ZSM-11)型ゼオライトは,MFI(ZSM-5)型とほぼ同時期に合成され,同じ構造単位を持つと報告された.しかし,触媒の分野で多くの期待が持たれながら注意を引く結果はこれまでに報告されていない.その最大の理由は,良い結晶が得られずMFI型とのintergrowthを作るためと考えられる.我々は,これらintergrowthの態様を電子顕微鏡を用いアトミック・スケールで直視して結晶を評価する方法を確立した.Chevron研究所のY.Nakagawaは単相のMEL型を得ることを意図し,先ずN,N-diethyl-3,5-dimethylpiperdinium hydoxideの鋳型を設計・合成した.共同研究として,Nakagawaがそれを用いてMEL型の結晶合成を,我々がこの結晶についての構造評価・構造解析を分担した.SEM像から合成された結晶は正四角柱であることを観察した.これは,空間群I4m2から予測される結晶外形と一致する.また,我々は,電子回析図形および高分解能電子顕微鏡像からこの結晶が単相であり,且つ欠陥の無いMEL型(空間群I4m2 or 14)結晶であることを確認した.更にBrookhaven-Synchrotronの放射光を用い粉末X線回析図形を測定し,Rietveld解析により結晶構造の精密化を行い,室温での構造は空間群I4が妥当であることを示した.