ディーゼル排気ガス中のNOxとパーティキュレートの同時除去触媒の開発

ディーゼル排気ガス中のNOxとパーティキュレートを同時に除去するために、炭素とNOの反応の本質、およびそれに対する触媒の作用機構の理解の上に立った設計が必要である。今年度はモデル化合物として種々の炭素を用いたNO還元反応の研究 炭素表面に存在する含窒素化合物のNO還元反応における役割を明らかにするために、同位体を用いた過渡応答実験を行った。まず、4種の炭素試料をNO/O_2流通下、昇温しながらNOの転化率を検討した。どの炭素に対しても炭素によるNOの還元がはじまる温度と炭素燃焼によるO_2の消費がはじまる温度が一致していたが、これはO_2による炭素のガス化反応が炭素とNOとの反応を促進していることと深く関係している。また、試料を^<14>N^<16>OとO_2の混合ガスと600℃で反応させ、炭素表面に含^<14>N化合物を生成させた後、^<14>^<16>Oだけを^<15>N^<18>Oに切り替え、反応生成物を質量分析計とガスクロマトグラフで定量した。切り替え後に^<14>N^<15>Nが主に生成したことから、N_2の生成は気相中の^<15>N^<18>Oと炭素表面の含^<14>N化合物の反応によるものと結論できた。Cu触媒を担持した褐炭とNOあるいはNO/O_2混合ガスとの等温反応を行った結果、O_2の共存はとくにCu触媒共存下でのNO還元を促進した。Cu触媒が炭素とO_2の反応を促進し、炭素上に多くの活性点を生成することを通じてNOの還元反応を促進していることが明らかとなった。

ディーゼル排気ガス中のNOxとパーティキュレートを同時に除去するために、炭素とNOの反応の本質、およびそれに対する触媒の作用機構の理解の上に立った設計が必要である。今年度はモデル化合物として種々の炭素を用いたNO還元反応の研究 炭素表面に存在する含窒素化合物のNO還元反応における役割を明らかにするために、同位体を用いた過渡応答実験を行った。まず、4種の炭素試料をNO/O_2流通下、昇温しながらNOの転化率を検討した。どの炭素に対しても炭素によるNOの還元がはじまる温度と炭素燃焼によるO_2の消費がはじまる温度が一致していたが、これはO_2による炭素のガス化反応が炭素とNOとの反応を促進していることと深く関係している。また、試料を^<14>N^<16>OとO_2の混合ガスと600℃で反応させ、炭素表面に含^<14>N化合物を生成させた後、^<14>^<16>Oだけを^<15>N^<18>Oに切り替え、反応生成物を質量分析計とガスクロマトグラフで定量した。切り替え後に^<14>N^<15>Nが主に生成したことから、N_2の生成は気相中の^<15>N^<18>Oと炭素表面の含^<14>N化合物の反応によるものと結論できた。Cu触媒を担持した褐炭とNOあるいはNO/O_2混合ガスとの等温反応を行った結果、O_2の共存はとくにCu触媒共存下でのNO還元を促進した。Cu触媒が炭素とO_2の反応を促進し、炭素上に多くの活性点を生成することを通じてNOの還元反応を促進していることが明らかとなった。