プロトン導電体メンブレン反応器を用いたメタンの水による高速酸化カップリング反応

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メタンの酸素による酸化カップリング反応はC2炭化水素収率に限界があることが示されてきた。これに対して、その反応中間体の過度の酸化を抑制するために水を酸化剤とした酸化カップリング反応用の触媒を開発してきた。メタンの水による酸化カップリング反応(2CH_4+2^*H_2O→C_2H_4+2^*H_2+2H_2)は平衡的な制約をうけるため、本研究においては、プロトン導電体メンブレン反応器を用い、反応中に水素を選択的除去し、平衡転化率を超える高収率を得ること目的とした。本研究においては、メタンの水による酸化カップリング反応用の触媒と、プロトン導電体酸化物メンブレン反応器を組み合わせた反応システムの開発を行う。触媒は、本研究者により開発されたSrTi_<1-x>Mg_xO_<3-δ>を用いる。特にこの反応システムでは、メタンからの炭素析出を生じやすい電極を用いないため、混合導電性が重要となる。用いるメンブレン反応器は、プロトン導電体として知られているSrCe_<0.95>Yb_<0.05>O_3からなる管型のものを用い、管内に触媒をつめ、メタンと水をフィードし、管の外部に空気を流通させ、透過してきたプロトンを水に転換する。反応装置の製作、水素透過速度測定、触媒反応試験、触媒ーメンブレン反応器における反応条件の最適化などを行った。触媒ーメンブレンシステムにおいては、触媒のみを用いた場合と比較して約5倍の収率向上が観測された。