選択的水素透過型分離膜反応器の開発と炭素循環制御

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選択的水素透過型分離膜反応器により、(1)二酸化炭素を一酸化炭素に転化し、有効利用する、(2)炭化水素を脱水素し、より付加価値の高い不飽和炭化水素に転化する、ことを目的とした。前年度の研究においては、(1)二酸化炭素水素化触媒の検討および(2)メタンカップリング触媒の検討、を行った。今年度は、以下の項目について検討を行い、3年間のまとめとした。1.低級飽和炭化水素/二酸化炭素系の膜反応(1)膜の両側でそれぞれ以下の反応が可能であることを示した。・炭化水素(メタン、エタン、プロパン、ブタン)の脱水素・二酸化炭素の還元(主生成物:一酸化炭素)(2)水素吸蔵合金成型膜の物理的、化学的変化・化学的構造・・・二酸化炭素によってニッケル(もしくはそれを主成分とする合金)相とランタンリッチ相(酸化ランタンと考えられる)に変化する。・物理的構造・・・基本構造変化なし。コークはニッケル相から生じる。・水素透過性・・・ある程度の水素の選択透過性を保有。(3)MNi_5(LaNi_5とCaNi_5)は、Mによって活性が異なる。析出相の相違に起因すると考えられる。2.モデル化とシミュレーション(1)膜の物理構造の変化(銅メッキ量と成型圧)は、intrinsicな反応速度パラメーターに影響を及ぼさなかった。(2)膜の物理構造の変化(銅メッキ量増加と成型圧増大)は、有効拡散係数を小さくした。