遷移金属酸化物量子スピン系の磁気励起の研究

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巨大磁気モーメントを形成する3d遷移金属原子を含むマイクロクラスター磁性体([Mn_<12>O_<12>(CH_3COO)_<16>(H_2O)_4](以下Mn12)及び[{(C_6H_<15>N_3)_6Fc_8O_2(OH)_<12>}(以下Fc8)等において量子トンネル効果を示すことが知られている、本研究では、量子スピントンネル現象の起源の解明を目的として、核磁気共鳴法により緩和時間、超微細相互作用の温度依存性、磁場依存性の研究をおこなった。まず、単結晶Fc8クラスターを合成し、^1H核の核スピン-格子緩和時間に対する外部磁場の縦磁場、横磁場効果を詳細に調べた。外部磁場をFc8クラスター分子磁性体の磁化容易軸に垂直方向に印加したとき、2.1T近傍で核磁気緩和率の大きな増大を検出した。解析の結果、その増大はスピン・トンネル現象に起因すると結論でき、スピン・トンネルのダイナミックスには、超微細相互作用やクラスター間の双極子相互作用などが大きく関っていることが明らかとなった。一方、^<57>Fc8クラスター(核磁気モーメントを持たない^<56>Fcを磁気モーメントを有する^<57>Fcに置換したFc8クラスター)において、^<57>Fc-NMRの信号を検出することに成功した。観測された^<57>Fc-NMRスペクトルは超微細相互作用の異なるサイトに分離される。その共鳴周波数の外部磁場依存性から、8つのFc^<34>(S=5/2)イオンにより形成されるS=10の基底状態でのFc8クラスターの内部磁気構造がフェリ的磁気構造を有することを微視的に明らかにした。