ネプツニウム充填スクッテルダイト化合物の純良単結晶育成とフェルミ面の解明

点击翻译按钮获取中文摘要

ネプツニウム(Np)を含む超ウラン化合物は、強い放射能をともなうために取り扱いが難しく、これまで物性研究の例はほとんどない。本研究では、まず原料となるNp02から水溶液電解法によりNp金属を調製し、さらにフラックス法によりNp化合物の純良単結晶育成を行なった。その結果、Snフラックス法によってNpFe4P12の単結晶育成に成功した。超ウラン元素のスクッテルダイト化合物はこれが初めてである。(100)、(110)、(111)面に対応する結晶面が明瞭にあらわれた単結晶(0.5mm角)が多数得られた。X線回折によって格子定数を7.7709Åと決定した。この値はThFe4P12、UFe4P12よりも小さく、単体金属のウィグナー・ザイツ半径の移り変わりとほぼ同じである。電気抵抗率の値は大きくmΩ・cmのオーダーである。これは、NpFe4P12が電子と正孔の数が同数の補償金属であり、5f電子が局在していると考えたときの、5f3(Np4+)の電子配置を持つことを示している。30〜150Kの範囲で降温とともに電気抵抗は増大し、特異な振る舞いを示す。30K以下では電気抵抗は急激に減少する。磁化率の測定からNpFe4P12はキュリー温度23K強磁性状態であり、磁気モーメントは<100>方向を向いていることが分かった。飽和磁気モーメントは自由イオンから期待される値(3.27μB/Np)よりも、かなり小さく1.4μB/Npである。比熱測定から得られた電子比熱係数は30mJ/K2molと比較的大きく、5f電子が強い相関を受けていることを示唆している。本研究ではさらに、スクッテルダイト化合物以外のNp化合物についても純良単結晶育成、物性測定を行い、NpFe4P12と比較・検討した。その結果、NpFe4P12はNp化合物の中では5f電子が局在している例外的なケースであることが分かった。