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DXAFS法によるゼオライトでの金属ナノクラスターの動的構造変化観察

DXAFS方法观察沸石中金属纳米团簇的动态结构变化

基本信息

批准号：
17034044
负责人：
奥村和
金额：
$ 3.14万
依托单位：
Tottori University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2006
项目状态：
已结题

项目摘要

ゼオライト細孔内に内包された金属クラスターは有用な触媒として機能するが、形成されるクラスターの構造は担体であるゼオライトの構造や酸性質の影響を強く受ける。本研究ではDXAFSやQXAFSといった手法によって水素雰囲気下でクラスターが形成される過程、または酸素によって再分散する過程を追跡し、触媒の活性点の形成に及ぼす担体の酸点の影響を調べることを目指した。酸型のモルデナイトやZSM-5にPdを担持し、水素雰囲気下でのクラスターの形成過程をDXAFSによって追跡した。その結果、一旦安定な6核クラスターを形成し、その後外表面上で凝集することがわかった。さらに500℃で酸素を導入すると、単分子状の酸化物として酸点上に再分散する様子が観察された。このような金属クラスターの形成・再分散は可逆的に見られた。H-Y型ゼオライトを担体とした場合には13核程度のクラスターが形成していた。このクラスター上ではHeck反応が溶媒に溶出せずに効率的に進行し、再利用も可能であることがわかった。H-Y型ゼオライトにAuを担持させたところ、0℃においてCO-O_2反応に高活性を示した。Na-Y型ゼオライトでは著しくAuが凝集していたのに対し、H-Yを使うとAuの凝集が抑制されていた。前処理時に酸点および気相にH_2が存在することにより高分散なAuクラスターが形成され、高活性を示したものと考えられる。

In the hole, the metal metal is used. The catalyst is used. The machine is used to make the carrier. The acid effect is enhanced. In this study, DXAFS and QXAFS methods were used to determine the formation process, redistribution process, active point formation and acid point formation of the catalyst, and the acid point of the catalyst. The acid type is very sensitive to the ZSM-5 Pd, and the water supply is responsible for the formation of the DXAFS process. The results showed that once the tranquilizer was stabilized, the outer surface of the tumor was agglutinated, and the outer surface was clotted. The acidins were added to the acid at 500 ℃, and the molecular acids were redispersed on the acid point. The redistribution is reversible due to the formation of redispersed metal particles. The body of the HY-Y virus was formed in the presence of 13 nuclei. In this paper, the Heck is used to determine the progress of the dissolution rate of the solvent, and then it is possible to use the solvent. Type H-Y, temperature, temperature Na- Y-type hemagglutination caused by Au agglutination, and Hmury agglutination made Au agglutination inhibition. During the pre-treatment, there is a high concentration of acid point, a high dispersion of Au, and a high activity level.

项目成果

期刊论文数量（24）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Development of Ni catalysts for tar removal by steam gasification of biomass

DOI：
10.1016/j.apcatb.2006.08.007
发表时间：
2006-11-07
期刊：
APPLIED CATALYSIS B-ENVIRONMENTAL
影响因子：
22.1
作者：
Kimura, Takeo;Miyazawa, Tomohisa;Tomishige, Keiichi
通讯作者：
Tomishige, Keiichi

The Active and Reusable Catalyst in the Friedel-Crafts Alkylation Derived from a Heteropoly Acid

杂多酸傅克烷基化反应中活性且可重复使用的催化剂

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Journal of Catalysis 234(2)
影响因子：
0
作者：
K.Okumura;K.Yamashita;M.Hirano;M.Niwa
通讯作者：
M.Niwa

Active and Reusable Catalyst in the Friedel-Crafts Alkylation Derived from a Heteropoly Acid

杂多酸衍生的弗里德尔-克来福特烷基化反应中的活性且可重复使用的催化剂

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Chemistry Letters 34
影响因子：
0
作者：
K.Okumura;K.Yamashita;M.Hirano;M.Niwa
通讯作者：
M.Niwa

Selective Catalytic Reduction of NO by Methane over Pd Loaded on heteropolyacids/SiO_2 at Low Temperature

杂多酸/SiO_2负载Pd低温下甲烷选择性催化还原NO

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Bulletin of Chemical Society of Japan 78
影响因子：
0
作者：
K.Okumura;R.Yoshimoto;K.Suzuki;M.Niwa
通讯作者：
M.Niwa

Reductive Activation of O2 with H2-Reduced Silver Clusters as a Key Step in the H2-Promoted Selective Catalytic Reduction of NO with C3H8 over Ag/Al2O3

DOI：
10.1021/jp066147f
发表时间：
2007
期刊：
Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
3.7
作者：
K. Shimizu;Masaoshi Tsuzuki;Kazuo Kato;S. Yokota;and Kazu Okumura;A. Satsuma
通讯作者：
K. Shimizu;Masaoshi Tsuzuki;Kazuo Kato;S. Yokota;and Kazu Okumura;A. Satsuma