光エネルギー変換機能をもつ膜タンパク質/色素複合体の自己組織化とその機能相関

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植物、光合成細菌などの光合成膜ではアンテナ(LH)系、光化学反応中心(RC)およびそれに続く電子伝達系が、光エネルギーから化学エネルギーへの効率の良い変換を行っている。この変換は、主として光合成膜中での諸種のタンパク質/色素複合体からなる超分子複合体で行われている。しかしながら、その複合体の構造と動的機能の関係は、分子レベルでまだ明らかではない。先に我々は、紅色光合成細菌R.rubrumおよびR.sphaeroidesから単離精製したLH1アンテナ系タンパク質(α-およびβ-体)あるいはそのモデルタンパク質を用いてバクテリオクロロフィル色素(BCh1a)の複合体の再構成を行い、その構造と機能の関係について検討を行った。そこで、本研究は、光合成膜での効率の良い光エネルギー変換機能をもつタンパク質/バクテリオクロロフィル色素複合体を人工的に組織化し、その複合体の動的な構造変化と対応した高効率な光電変換能について評価することを目的とした。ここでは、光合成細菌から単離精製した天然(LH1-RC)あるいは合成した疎水性タンパク質と諸種のクロロフィル誘導体との複合体形成を脂質二分子膜中および電極上で行った。そして、この複合体の形成と機能におよぼすタンパク質(LH1)の影響について検討した。R.rubrumおよびR.palustrisのアンテナ(LH1)ならびにそのコア複合体(LH1-RC)を3-アミノプロピルトリエトキシシラン(APS)で化学修飾したITO電極(APS-ITO)上で組織化した。その結果、天然と類似したアンテナ色素複合体の自己組織化化単分子膜をAPS-ITO電極上で安定に作成できることがわかった。つぎに、コア複合体(LH1-RC)の光電変換能について分光学的手法および電極応答から検討を行った。その結果、光電変換能は光波長に依存し、アンテナ色素複合体の構造に大きく依存することが認められた。また、アンテナ系タンパク質/色素複合体(LH1)に加えて反応中心(RC)を含むアンテナコア複合体の自己組織化をAu基板上で行い、その組織化と対応した光合成膜での効率の良い電子輸送システムの構築を検討した。