High-field EPR studies of the spin dynamics of light induced radical pairs in photosynthetic reaction centers

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Die Primärprozesse der Photosynthese verlaufen über lichtinduzierte Radikalpaare als kurzlebige Intermediate. Im vorliegenden Forschungsvorhaben sollen diese Intermediate mit Hilfe von zeitaufgelöster Hochfeld-EPR bei 94 GHz (W-Band) untersucht werden. Besonderes Interesse gilt dabei der kohärenten und inkohärenten Spindynamik dieser Systeme. Es ist geplant, mit Hilfe von transienter und gepulster Hochfeld-EPR die Geometrie der Radikalpaare im ladungsgetrennten Zustand zu bestimmen. Dabei soll die hohe spektrale Auflösung und große Orientierungsselektivität im W-Band zum Tragen kommen. Weiterhin ist vorgesehen, mit Hilfe von zweidimensionaler EPR-Relaxationsspektroskopie bei 94 GHz die Moleküldynamik der spintragenden Kofaktoren im Reaktionszentrum zu ermitteln. Diese Dynamik ist für die theoretische Modellierung der primären Ladungstrennung und des Elektronentransfers von großer Bedeutung. Schließlich soll mit Hilfe von W-Band ENDOR die elektronische Struktur der Konstituenten-Radikale untersucht werden. Aufgrund der hervorragenden Orientierungsselektion im Hochfeld erwarten wir neue Information über die Geometrie von Wasserstoffbrücken, die mit gepulster EPR bei 9.5 GHz nicht zugänglich ist.