メタボローム解析による有機ハロゲン化合物と代謝物のヒト健康リスク評価

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本年度は代謝物分析の一環として、臓器組織中に残留するポリ塩素化ビフェニル(PCBs)およびそれら水酸化代謝物(OH-PCBs)の包括的な分析法の確立を目指して研究を進めた。定性・定量には高分解能ガスクロマトグラフ質量分析計(GC-HRMS)が用いられているが、コストが高いこと、使用者に高度なスキルが求められること、分析時間が長いことなどの問題がある。このため本研究では安価かつ簡便な四重極型GC-MSを負イオン化学イオン化法(ECNI)を用いて3-8塩素化OH-PCBs異性体を測定することを目的とした。機器検出下限値(IDL)を、GC-ECNI/MSとGC/HRMSで比較した。5-8塩素化OH-PCBsのIDLは2つの分析法で同等の値を示したが、3-4塩素化OH-PCBsはGC/HRMSが1桁高感度であった。生体組織中から検出されるOH-PCBs濃度をGC-ECNI/MSのIDLと比較すると、大半の異性体が検出可能であることが明らかになった。続いて前処理法を改良し、一般的な前処理法と、本研究で改良したアセトニトリル洗浄+5%含水シリカゲルカラムによる前処理法の回収率を比較した。その結果、本研究における3-4塩素化OH-PCBsの回収率は一般的な前処理法である硫酸処理の回収率である2.0-3.5%から82-91%に改善した。5-7塩素化体については、いずれも80%以上の回収率を得ることができた。さらに、分析精度を確認するために添加回収試験を実施した。10pg, 50pgのOH-PCBs27異性体を同一肝臓サンプル2.5gに添加・分析し、回収率を求めた。その結果、回収率は10pg添加時で64.7-117%、50pg添加時で70.4-120%と良好な成績が得られた。本研究成果は国際誌Talantaに投稿し、受理された。