圧力スケールの構築に基づいた高温高圧その場分光測定による沈み込み帯流体の構造解明

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高温高圧水溶液の分子振動特性にアプローチできる外熱式ダイヤモンドアンビルセル (DAC) 装置を用いたその場分光測定実験を実施するために、高温下でさまざまな水溶液と反応性が低いジルコンの圧力スケールを構築した。本研究では、先行研究の1.2 GPaという高温下での測定条件を超え、最高773 K、9 GPaまで合成ジルコンのラマンスペクトルを測定した。高温下で試料の圧力を決定するために、熱水DAC実験でよく用いられる試料室を等容と仮定して水の状態方的式から推定する手法を用いずに、その場粉末X線回折測定を同時に行うことで金の状態方程式から計算した。得られたラマンスペクトルを解析し、ジルコンの複数のラマン活性モードの波数の温度・圧力依存性を求めた。それらの結果をジルコンに関する既存の熱膨張率、圧縮率と組み合わせることで、波数の温度依存性に対する純粋な体積と温度の寄与を評価することができた。さらに、ジルコンのSiO4四面体構造の逆対称伸縮振動に注目すると、473-673Kにおける波数の圧力依存性は室温での圧力依存性とよく一致することがわかり、高温高圧下で測定した波数は温度と圧力それぞれの影響を組み合わせた式でよく再現された。本研究の成果は、地殻・上部マントルに相当する温度圧力条件において DAC 内試料の圧力決定にジルコン圧力スケールを使用することの利点と信頼性を強調するものである。これらの成果の一部は既に国内で学会発表を行った他、現在国際誌への投稿を準備中である。