結晶成長における元素の有効分配係数に対する非平衡効果の研究

本研究の目的は、鉱物結晶に見られるセクター構造の形成を理解するために、溶液(あるいは気相)から成長する固溶体結晶の第二元素に関する有効分配係数Keffと成長速度Rを溶液の化学組成および結晶表面の方位の関数として同時に求めることにある。溶液中の拡散過程と荒れた結晶表面での最も簡単なカイネティック過程を考慮した前年度の結果を踏まえて、今年度は次の成果をあげた。1.結晶表面のアイネティック過程として特異面(分子レベルでみて平らな面)のスパイラル成長に前年度の理論を拡張した。ここで、A,B元素の溶液と結晶の化学ポテンシャル差をΔ【μ_A】,Δ【μ_B】とするとき、特異面上のステップのところでA,B元素が結晶に組み込まれる結晶化フラックス【γ_A】,【γ_B】として次式を用いると実験結果と矛盾のないKeffが理論的に得られることが確認された。【γ_A】=【β_(AA)】Δ【μ_A】+【β_(AB)】Δ【μ_B】-(1),【γ_B】=【β_(AB)】Δ【μ_A】+【β_(BB)】Δ【μ_B】-(2)。2.成長速度を支配する成長丘の勾配(ステップ間隔に反比例)が溶液の組成だけでなく結晶の組成に強く依存することが示された。また、そのことがKeffの異方性とも深くかかわることが明らかにされた。3.(1),(2)式の係数【β_(AA)】,【β_(BB)】,【β_(AB)】とA,B元素の表面拡散距離【λ_A】,【λ_B】の関係が定性的に議論された。4.また、高真空に排気したクライオスタット中に導入された【H_2】O,【CO_2】,【CH_4】,【NH_3】の混合気体を10Kから100Kで冷却凝縮させてつくったアモルファス氷を蒸発させて質量分析計でで各成分の飽和蒸気圧の温度依存性を測定した。その結果、太陽系の進化を明らかにする上で重要な知見が得られた。

本研究の目的は、鉱物結晶に見られるセクター構造の形成を理解するために、溶液(あるいは気相)から成長する固溶体結晶の第二元素に関する有効分配係数Keffと成長速度Rを溶液の化学組成および結晶表面の方位の関数として同時に求めることにある。溶液中の拡散過程と荒れた結晶表面での最も簡単なカイネティック過程を考慮した前年度の結果を踏まえて、今年度は次の成果をあげた。1.結晶表面のアイネティック過程として特異面(分子レベルでみて平らな面)のスパイラル成長に前年度の理論を拡張した。ここで、A,B元素の溶液と結晶の化学ポテンシャル差をΔ【μ_A】,Δ【μ_B】とするとき、特異面上のステップのところでA,B元素が結晶に組み込まれる結晶化フラックス【γ_A】,【γ_B】として次式を用いると実験結果と矛盾のないKeffが理論的に得られることが確認された。【γ_A】=【β_(AA)】Δ【μ_A】+【β_(AB)】Δ【μ_B】-(1),【γ_B】=【β_(AB)】Δ【μ_A】+【β_(BB)】Δ【μ_B】-(2)。2.成長速度を支配する成長丘の勾配(ステップ間隔に反比例)が溶液の組成だけでなく結晶の組成に強く依存することが示された。また、そのことがKeffの異方性とも深くかかわることが明らかにされた。3.(1),(2)式の係数【β_(AA)】,【β_(BB)】,【β_(AB)】とA,B元素の表面拡散距離【λ_A】,【λ_B】の関係が定性的に議論された。4.また、高真空に排気したクライオスタット中に導入された【H_2】O,【CO_2】,【CH_4】,【NH_3】の混合気体を10Kから100Kで冷却凝縮させてつくったアモルファス氷を蒸発させて質量分析計でで各成分の飽和蒸気圧の温度依存性を測定した。その結果、太陽系の進化を明らかにする上で重要な知見が得られた。