ゼオライトによる高レベル放射性廃液の固化処理

近年Csの固定相としてアルミノケイ酸塩鉱物、特にポルサイト(CsAl【Si_2】【O_6】)が安定な鉱物として注目されている。本研究では、より低温でのCsの固定化法として、水熱条件下でのポルサイトの生成を試み、以下の知見および成果を得た。1.Csの固定化、300℃,280kg/【cm^2】の水熱条件下で24時間処理した場合、バインダ入りA,XおよびY型ゼオライトではいずれもポルサイトのみが認められ、Csはポルサイト中に固定された。L型については、一部ゼオライト構造の残存が認められたがポルサイトが生成した。バインダーレスのA型では、CsはCs AlSi【O_4】中に固定された。2.水熱条件、バインダー入りA型について、24時間処理した場合のポルサイトの生成条件を検討したところ、低圧の場合を除き、およそ240℃以上で定量的に生成している。また、300℃での経時変化を調べると1時間でポルサイトが出現し、2時間以内にゼオライト相は消失した。3時間以後は定量的にポルサイトが生成する。3.水熱固化体の物性、高温焼成によるポルサイトの加熱変化(DTA,TG)には殆ど変化が認められず、1200℃まで極めて安定であるが、水熱生成によるポルサイトでは、いずれも600℃付近まで脱水による重量減少が認められた。また、比表面積は焼成体に比べおよそ1桁程度大きく、密度は若干小さいことから、水熱処理によるポルサイトは構造水を含み、かなりポーラスであると考えられる。4.CsとSrの浸出性、焼成体と同様に耐浸出性は極めて良好であり、【10^(-8)】g/【cm^2】day以下の浸出率を示した。本研究によりCsとSrの固定化のための最適な水熱処理条件が把握でき、より揮発性の低い固定相生成が可能である。

近年Csの固定相としてアルミノケイ酸塩鉱物、特にポルサイト(CsAl【Si_2】【O_6】)が安定な鉱物として注目されている。本研究では、より低温でのCsの固定化法として、水熱条件下でのポルサイトの生成を試み、以下の知見および成果を得た。1.Csの固定化、300℃,280kg/【cm^2】の水熱条件下で24時間処理した場合、バインダ入りA,XおよびY型ゼオライトではいずれもポルサイトのみが認められ、Csはポルサイト中に固定された。L型については、一部ゼオライト構造の残存が認められたがポルサイトが生成した。バインダーレスのA型では、CsはCs AlSi【O_4】中に固定された。2.水熱条件、バインダー入りA型について、24時間処理した場合のポルサイトの生成条件を検討したところ、低圧の場合を除き、およそ240℃以上で定量的に生成している。また、300℃での経時変化を調べると1時間でポルサイトが出現し、2時間以内にゼオライト相は消失した。3時間以後は定量的にポルサイトが生成する。3.水熱固化体の物性、高温焼成によるポルサイトの加熱変化(DTA,TG)には殆ど変化が認められず、1200℃まで極めて安定であるが、水熱生成によるポルサイトでは、いずれも600℃付近まで脱水による重量減少が認められた。また、比表面積は焼成体に比べおよそ1桁程度大きく、密度は若干小さいことから、水熱処理によるポルサイトは構造水を含み、かなりポーラスであると考えられる。4.CsとSrの浸出性、焼成体と同様に耐浸出性は極めて良好であり、【10^(-8)】g/【cm^2】day以下の浸出率を示した。本研究によりCsとSrの固定化のための最適な水熱処理条件が把握でき、より揮発性の低い固定相生成が可能である。