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チタンイオン交換型層状粘土鉱物を触媒とするメタノールから各種含酸素化合物の合成

钛离子交换型层状粘土矿物催化甲醇合成各种含氧化合物

基本信息

批准号：
62550607
负责人：
森川豊
金额：
$ 0.96万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1987
资助国家：
日本
起止时间：
1987 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

合成粘土鉱物の一種であるフッ素四ケイ素雲母(TSM)のTiイオン交換体を調製し, メタノール転化反応に対する触媒活性を調べた. 購入したガスクロマトグラフをサンプリングバルブを介して, 既存の固定床流通式反応装置に直結し, 反応生成物の分析を行った. TSMそのものは触媒活性を全く示さなかったが, Ti(IV)イオン交換型のTSMは, メタノールの脱水反応を促進し, 反応温度350°Cにおいてジメチルエーテルと少量のメタンを生成した. 一方, 新たに作成した真空系の装置を用い, アルゴン雰囲気下慎重に調製したTi(III)イオン交換型のTSMは, 同じ反応温度で殆ど触媒活性を示さなかった. Ti(IV)イオン交換型のTSMに少量のZn, Clイオンを添加すると, その触媒活性は一変し, 脱水反応のみならず脱水素反応をも促進するようになる. 生成物としては, 脱水生成物であるジメチルエーテルの外に脱水素生成物であるギ酸メチル, ジメトキシメタンなどが見られるが, 特に興味深いことは, 炭素-炭素結合を有する含酸素化合物が生成することである. この含酸素化合物は極めて多種に亘り, 酢酸メチル, アクリル酸メチル, プロピオン酸メチル, メタクリル酸メチルなどのエステル類, アセトン, メチルビニルケトン, メチルエチルケトンなどのケトン類, イソブチルアルデヒドなどを含んでいる. これら含酸素化合物は, Ti(IV)型TSMにZn, Clの両方を含む場合にのみ生成し, その収率は触媒中のClイオン量に大きく依存する. 最大収率は, ClイオンがTi(IV)イオンに対し1モル%以下の触媒で得られた.生成した含酸素化合物のうち, アクリル酸メチルは酢酸メチルの, また, メチルビニルケトンはアセトンのビニル化生成物と考えられる. そこで, 酢酸メチルとメタノール, アセトンとメタノールの反応を行ったところ, Ti(IV)型TSM上でそれぞれアクリル酸メチル, メチルビニルケトンが高選択的に生成した.

Synthetic clay material is a type of synthetic clay tetrahydrofuran mica (TSM). Purchased a したガスクロマトグラフをサンプリングバルブをして, an existing fixed-bed flow-through reaction device and a direct connection, Analysis of reaction products.メタノールのDehydration Reaction Promotion し, The reaction temperature is 350°C, and the reaction temperature is 350°C. The reaction temperature is 350°C, and the vacuum system is used in the vacuum system. The したTi(III) イオン exchange type のTSMは is carefully prepared under the アルゴン囲気, and the catalytic activity of the catalytic activity is displayed at the same reaction temperature. Ti(IV) exchange type TSM, small amount of Zn, Cl イオンを addition, catalytic activity, Dehydration reaction のみならずDehydration reaction をも promotion するようになる. Product としては, Dehydration product であるジメチルエーテルの外に Dehydration product であるギ acid メチル, The ジメトキシメタンなどが见られるが, the special taste is deep いことは, the carbon-carbon combination has the acid-containing compound to generate the することである. There are many kinds of acid-containing compounds, such as acidic acid, acidic acid, and acidic acid.メタクリルメチルなどのエステルType, アセトン, メチルビニルケトン,メチルエチルケトンなどのケトンkind, イソブチルアルデヒドなどを contain んでいる.これらAcid-containing compound は, Ti(IV) type TSM is suitable for Zn, Cl is not generated when the formula is contained, and the amount of Cl in the catalyst is large and depends on the amount of Cl in the catalyst. The maximum yield is, ClイオンがTi(IV)イオンに対し1モル% or less is a catalyst that can be used to generate acid-containing compounds,アクリルルメチルは酢メチルの, また,そこで,アセトンとメタノールのanti濜を行ったところ, Ti(IV) type TSM, メチルビニルケトンが高选択的に生した.