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ホルモース反応用不均一系触媒に関する研究

甲糖反应非均相催化剂的研究

基本信息

批准号：
03650639
负责人：
小沢泉太郎
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1991
资助国家：
日本
起止时间：
1991 至 1992
项目状态：
已结题

项目摘要

ホルモース反応は、通常水溶液中、均一系塩基触媒を用いて行なわれるホルムアルデヒドのオリゴマー化反応であり、生物の手を借りない食糧(糖類)生産手段として古くから興味を持たれてきた。しかし、反応の選択性が悪く、未だ実用的な意味では成功に至っていない。本研究は、この反応用の高機能触媒設計に資する知見を得ることを目的とする。前年度の研究において、非水溶媒であるメタノール中でもアルカリ土類金属酸化物(CaO、SrO、BaO)を触媒としてホルモース反応が進行することを見出し、さらに、活性中心の構造がメタノール溶媒中と水溶媒中とで著しく異なる事を示唆する結果を得ている。本年度はまず、種々のアルカリ土類金属を担持もしくはイオンを交換した固体触媒による触媒反応試験を試みたが、いずれも全く活性を示さなかった。同一化学種が均一系では活性、不均一系では不活性との結果は、本反応において触媒活性錯合体への基質の背面攻撃等の幾何学的因子が作用していることを強く示唆する重要な結果である。次に、ゼオライト類、架橋粘土鉱物等の細孔構造に特色のある多孔質固体を数種選び、触媒反応試験を試みた。Yー型ゼオライトを触媒とし水を溶媒とする100℃の反応において微量ながら反応の進行が認められた。ホルモース反応の指標とされる黄化現象は生じず、また生成物は炭素数6以下の化合物に限られており、この結果はYーゼオライト細孔の立体規制ないし形状選択性が作用した可能性を示しているが、同時に本研究の条件では触媒細孔中に生成した生成物の脱離が困難であることをも示している。

In general, in aqueous solutions, homogeneous catalyst systems are used to produce food (sugar) by biological means. The meaning of "success" is "success" and "failure". This study aims to provide information on the design of high performance catalysts for reaction systems. In the previous year's research, the structure of active center was found to be different from that in water and solvent. This year, the catalyst is fully active. The same chemical species may be inactive in a homogeneous system, or inactive in a heterogeneous system. The result is that geometric factors such as back attack on the substrate of the catalytically active complex in this reaction play a role. This is an important result. In addition, porous solids such as silica gel, bridging clay and so on are featured in several selection methods and catalyst reaction tests. A trace amount of water was added to the catalyst at 100℃. The yellowing phenomenon occurred in the catalyst pores, and the product was limited to compounds with carbon number less than 6. As a result, the three-dimensional regulation of the catalyst pores was affected by the shape selectivity, and the separation of the product from the catalyst pores was difficult under the conditions of this study.