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二酸化炭素濃度測定のための固体炭酸塩系ガスセンサーの研究

测量二氧化碳浓度的固体碳酸盐气体传感器的研究

基本信息

批准号：
03650660
负责人：
新関良夫
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Tohoku Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1991
资助国家：
日本
起止时间：
1991 至 1992
项目状态：
已结题

项目摘要

研究経過アルカリ金属炭酸塩の混合物に保持体の役割をもたせるためにアルミナを混合した系は、その共融点付近で、少量の液相が発生しても固体状態は変わらず、高導電性の固体電解質としての特性を示すことが分かった。アルカリ金属炭酸塩であるLi_2CO_3,Na_2CO_3およびK_2CO_3とAl_2O_3をそれぞれ65.5,7.5,7.5および20.0mol%混合した系はその1つの例で、導電率は、この系の共融点(390℃)近傍で約1000倍増大し、10^<-2>S・cmに達することが分かった。しかも、共融点より100℃の高温でも固体状形は完全に保持された。なお、K_2CO_3とLi_2CO_3の混合量がこれより少ない時、同じ温度範囲では導電率の増加は10倍程度小さくなり、最適混合比の存在が示唆された。この電解質と100メシュの金(Au)網の電極を備えた電池を製作し、空気と二酸化炭素の混合気体を基準極とし、酸素と二酸化炭素の分圧を90から0.1%の範囲で種々変えたガスを通じたところ、ほぼNernstの式に類似した分圧依存性が測定された。一般に、分圧が小さくなるとずれが大きくなる傾向が見られた。また、分圧変化の繰り返しに対する起電力の応答性と再現性は極めて良かった。詳細な検討はこれからであるが、この電池は酸素と二酸化炭素のセンサとして極めて優れた応答特性を持つことが分かった。炭酸ナトリウム(Na_2CO_3)をPbCl_2に混合した系の焼結体はPbCl_2単味の約30倍の高い導電率を持ち、300-375℃で10^<-2>S・cmに達することが分かった。ただし、焼結の際、390℃付近でNa_2CO_3は分解されることが示差熱分析と熱重量曲線から確認された。この結果、導電率の増大は、Na_2CO_3が分解して生成されるNa_2Oが一部固溶し、Koch-Wagner型欠陥の塩化物イオン空孔を発生することによるものと考えられる。研究成果報告書として取りまとめられない理由 (1)共融点より高温で高い導電率を示す電解質が見つかったが、このような特性を示す電解質がNa_2CO_3,Li_2CO_3,K_2CO_3の三成分系状態図の中にどのように分布するか、(2)この電解質を使用したセンサの酸素・二酸化炭素に対する感度は極めて良く、応答速度も極めて速いことが分かったが、他のガスに対する感度、即ち、ガスの選択性はどうか、(3)センサーの低濃度ガス検出感度はどうか、などについて現在実験的検討と電極反応理論からの検討を進めつつある。その故、これらの研究成果をまとめるのにあと約9ヶ月は必要である。

In this paper, the characteristics of the solid electrolyte with high conductivity are studied. For example, the conductivity of Li_2CO_3, Na_2CO_3, K_2CO_3 and Al_2O_3 is about 1000 times higher than that of the eutectic point of the system (390℃), and reaches 10^<-2>S·cm. The melting point is 100℃ and the solid state is completely maintained. When the mixing amount of K_2CO_3 and Li_2CO_3 is small, the conductivity increases by 10 times in the same temperature range, and the optimum mixing ratio exists. The electrolyte is 100%, and the gold (Au) mesh electrode is prepared for the battery. The reference electrode of the air and diacidified carbon mixture is 90%, and the partial pressure of the acid and diacidified carbon is 0.1%. In general, there is a tendency for the pressure to be small and large. The response and reproducibility of power generation are very good. Detailed discussion of the battery's acid and diacid carbon properties The sintered body of carbon acid mixed with PbCl_2 has a conductivity about 30 times higher than that of PbCl_2 at 300-375℃ and reaches 10^<-2>S·cm. The decomposition of Na_2CO_3 at 390℃ was confirmed by differential thermal analysis and thermogravimetric curve. As a result, the conductivity increases, Na_2CO_3 decomposes and forms, Na_2O partially dissolves, Koch-Wagner-type compound forms and voids occur. Research results report: Reasons for selection: (1) Melting point: high temperature: high conductivity: electrolyte: high temperature: high temperature (3) The sensitivity of the low concentration of the sample is determined by the electrode reaction theory. The results of this research are about 9 months old.