Säure-Base katalysierte Alkanaktivierung

硫酸锆-催化剂具有非常高的用于Kohlenwasserstoffen异构化的活性。这是一个上甲板的Katalysatoren aktiviert韦尔登。Die Art und Rolle der oberflächenaktiven Zentren und die detaillierten Reaktionsmechanismen der Alkanaktivierung auf atomarer Ebene sind noch noct beannt. Als Hauptestern des gemeinsamen Projektes soll geklärt韦尔登，welche Zentren an der Oberfläche von sulfatiertem ZrO 2 für die Alkanaktivierung aktiv sind und welchem Mechanismus die Aktivierung folgt.烷烃和催化剂的活性是非常重要的，与烷烃的化学性质密切相关。马克斯-普朗克研究所的四所大学和弗里茨-哈伯研究所（FHI）的劳动力在三个方面都有明显的增长。这些主题包括：（i）高还原性催化剂催化剂的合成途径;（ii）烷烃活化的机理;（iii）催化剂活化的上表面活性剂的特性。这些前体是一种非均质的正烷烃异构化反应。Anhand von Struktur-Wirkungsbeziehungen sollen texturelle und elektronische Eigenschaften des Katalysatorsystems in Zusammenhang mit Selektivität und Aktivität gebracht韦尔登. Entscheidende Informationen韦尔登anhand von mikrokinetischen Modellierungen erwartet. Teilchum II soll die Beschreibung der Oberflächenchemie bei der Modifikation with gasförmig eingebrachten Anionen（vorstufen）and die vergleichende Untersuchung solcherart modifizierter Oberflächen mit denen von conventionell hergestellten sulfatierten ZrO 2-Katalysatoren sein.泰勒三世将韦尔登，在一个阿尔坎和一个奥伯弗莱切的一个较弱的氧化物还原剂上，将有一个良好的健康和健康。Dazu gehört die Identifikation von Adsorptionszentren，die Estimmung von Adsorptionsenthalpien und von Adsorbatstrukturen. TeilingIV soll einen Beitrag liefern zum Verständnis eines Modellkatalysators unter Reaktionsbedingungen，d.h. bei höheren Temperaturen（500. 800 K）und höheren Drucken der Adsorbenten bzw. Reaktanden（bis Atmosphere ärendruck）.该催化剂的合成过程是在正丁烷和ZrO 2催化剂的化学异构化过程中与工人进行合作的基础上进行的。TeilleV是对ZrO 2-Oberflächen上的Kohlenwasserstoffen的量子化学研究的一个重要方面，它首先是用Halle-Wittenberg（MLU）的薄膜、Silizium-Scheiben（FHI）的Schichten和Leipzig（Uni Leipzig）的高孔粉制备的硫酸锆韦尔登。在微反应器-系统测试（Kreislauf-，TAP-反应器，原位-FTIR）中，优化的催化剂韦尔登在两个微反应器-集群中进行测试（Uni Leipzig，TU-München，FHI）。通过一种复杂的分析技术（光栅显微镜、光电子光谱、LEED、热解吸、量热仪、红外光谱），可以在烷烃的热分析中获得材料的韦尔登。在工业化学方法谱的研究中，（结构-动力学-边界和微动力学模型的Katalysatoren sowie Bestimmung）、Oberflachenchemie和物理学的准备和特性（Thermodesorption，RTM，AFM，XPS，LEED）und der Theoretischen Chemie（DFT，ab initio MD）计算表明，该方法能有效地研究硫酸化ZrO 2在超细粉末（wohldefinitesPulver，nano-sowie einkristallineFilme）中的分布.

Sulfatierte Zirkondioxid-Katalysatoren zeigen eine sehr hohe Aktivität für die Isomerisierung von Kohlenwasserstoffen. Diese müssen an der Oberfläche der Katalysatoren aktiviert werden. Die Art und Rolle der oberflächenaktiven Zentren und die detaillierten Reaktionsmechanismen der Alkanaktivierung auf atomarer Ebene sind noch nicht bekannt. Als Hauptziel des gemeinsamen Projektes soll geklärt werden, welche Zentren an der Oberfläche von sulfatiertem ZrO2 für die Alkanaktivierung aktiv sind und welchem Mechanismus die Aktivierung folgt. Das Verständnis der Aktivierung von Alkanen an Katalysatoren ist von weitreichender und grundlegender Relevanz, da Alkane die chemischen Rohstoffe der Zukunft sind. Die Arbeiten an vier Universitäten und dem Fritz-Haber-Institut (FHI) der Max-Planck-Gesellschaft sollen in drei stark vernetzten Aufgaben-Clustern erfolgen. Diese sind um die Themen (i) Wege zur hochreproduzierbaren Katalysatorherstellung, (ii) Mechanismus der Alkan-Aktivierung und (iii) Charakterisierung der katalytisch aktiven Oberflächen-Zentren gruppiert. Teilziel I dieses Vorhabens ist das mikroskopische Verständnis einer ausgewählten heterogen katalysierten Reaktion, der Isomerisierung von n-Alkanen. Anhand von Struktur-Wirkungsbeziehungen sollen texturelle und elektronische Eigenschaften des Katalysatorsystems in Zusammenhang mit Selektivität und Aktivität gebracht werden. Entscheidende Informationen werden anhand von mikrokinetischen Modellierungen erwartet.Teilziel II soll die Beschreibung der Oberflächenchemie bei der Modifikation mit gasförmig eingebrachten Anionen(vorstufen) und die vergleichende Untersuchung solcherart modifizierter Oberflächen mit denen von konventionell hergestellten sulfatierten ZrO2-Katalysatoren sein. Als Teilziel III soll geklärt werden, auf welche Weise und an welchen Zentren ein Alkan an der Oberfläche eines schwer reduzierbaren Oxids aktiviert wird. Dazu gehört die Identifikation von Adsorptionszentren, die Bestimmung von Adsorptionsenthalpien und von Adsorbatstrukturen.Teilziel IV soll einen Beitrag liefern zum Verständnis eines Modellkatalysators unter Reaktionsbedingungen, d.h. bei höheren Temperaturen (500...800 K) und höheren Drucken der Adsorbenten bzw. Reaktanden (bis Atmosphärendruck). Als katalytischer Prozess wurde aufgrund der geplanten Kooperationen mit Arbeitsgruppen in der Chemie die Isomerisierung von n-Butan an ZrO2-Katalysatoren ausgewählt. Teilziel V ist gerichtet auf die quantenchemischen Untersuchung chemischer Reaktionen von Kohlenwasserstoffen auf ZrO2-Oberflächen.Im ersten Aufgaben-Cluster werden sulfatierte Zirkonoxide als dünne Filme auf Einkristalloberflächen (MLU Halle-Wittenberg), als Schichten auf Silizium-Scheiben (FHI) und als hochporöse Pulver (Uni Leipzig) hergestellt. Die so optimierten Katalysatoren werden im zweiten Aufgaben-Cluster in verschiedenen Mikroreaktor-Systemen getestet (Kreislauf-, TAP-Reaktor, in-situ-FTIR), (Uni Leipzig, TU-München, FHI). Im dritten Aufgaben-Cluster werden die Materialien in ihrer Wechselwirkung mit Alkanen durch eine Vielzahl komplementärer Analysentechniken (Rastertunnelmikroskopie, Photoelektronenspektroskopie, LEED, Thermodesorption, Kalorimetrie, IR-Spektroskopie) untersucht. Durch die Kooperation der hier beteiligten Gruppen, deren Methodenspektrum von der Technischen Chemie (Präparation und Charakterisierung der Katalysatoren sowie Bestimmung von Struktur-Wirkungs-Beziehungen und Mikrokinetische Modellierung), der Oberflächenchemie und -physik (Thermodesorption, RTM, AFM, XPS, LEED) und der Theoretischen Chemie (DFT, ab initio MD) reicht, wird die Untersuchung von sulfatiertem ZrO2 in verschiedenen Varianten (wohldefiniertes Pulver, nano- sowie einkristalline Filme) ermöglicht.