Säure-Base katalysierte Alkanaktivierung

酸碱催化烷烃活化

• 批准号: 5253536
• 负责人: Professor Dr. Helmut Papp
• 金额: --
• 依托单位: Institut für Technische Chemie
• 依托单位国家: 德国
• 项目类别: Priority Programmes
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 德国
• 起止时间: 1999-12-31 至 2007-12-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/5253536?language=en
• 关键词: ure; Base; katalysierte; Alkanaktivierung

Sulfatierte Zirkondioxid-Katalysatoren zeigen eine sehr hohe Aktivität für die Isomerisierung von Kohlenwasserstoffen. Diese müssen an der Oberfläche der Katalysatoren aktiviert werden. Die Art und Rolle der oberflächenaktiven Zentren und die detaillierten Reaktionsmechanismen der Alkanaktivierung auf atomarer Ebene sind noch nicht bekannt. Als Hauptziel des gemeinsamen Projektes soll geklärt werden, welche Zentren an der Oberfläche von sulfatiertem ZrO2 für die Alkanaktivierung aktiv sind und welchem Mechanismus die Aktivierung folgt. Das Verständnis der Aktivierung von Alkanen an Katalysatoren ist von weitreichender und grundlegender Relevanz, da Alkane die chemischen Rohstoffe der Zukunft sind. Die Arbeiten an vier Universitäten und dem Fritz-Haber-Institut (FHI) der Max-Planck-Gesellschaft sollen in drei stark vernetzten Aufgaben-Clustern erfolgen. Diese sind um die Themen (i) Wege zur hochreproduzierbaren Katalysatorherstellung, (ii) Mechanismus der Alkan-Aktivierung und (iii) Charakterisierung der katalytisch aktiven Oberflächen-Zentren gruppiert. Teilziel I dieses Vorhabens ist das mikroskopische Verständnis einer ausgewählten heterogen katalysierten Reaktion, der Isomerisierung von n-Alkanen. Anhand von Struktur-Wirkungsbeziehungen sollen texturelle und elektronische Eigenschaften des Katalysatorsystems in Zusammenhang mit Selektivität und Aktivität gebracht werden. Entscheidende Informationen werden anhand von mikrokinetischen Modellierungen erwartet.Teilziel II soll die Beschreibung der Oberflächenchemie bei der Modifikation mit gasförmig eingebrachten Anionen(vorstufen) und die vergleichende Untersuchung solcherart modifizierter Oberflächen mit denen von konventionell hergestellten sulfatierten ZrO2-Katalysatoren sein. Als Teilziel III soll geklärt werden, auf welche Weise und an welchen Zentren ein Alkan an der Oberfläche eines schwer reduzierbaren Oxids aktiviert wird. Dazu gehört die Identifikation von Adsorptionszentren, die Bestimmung von Adsorptionsenthalpien und von Adsorbatstrukturen.Teilziel IV soll einen Beitrag liefern zum Verständnis eines Modellkatalysators unter Reaktionsbedingungen, d.h. bei höheren Temperaturen (500...800 K) und höheren Drucken der Adsorbenten bzw. Reaktanden (bis Atmosphärendruck). Als katalytischer Prozess wurde aufgrund der geplanten Kooperationen mit Arbeitsgruppen in der Chemie die Isomerisierung von n-Butan an ZrO2-Katalysatoren ausgewählt. Teilziel V ist gerichtet auf die quantenchemischen Untersuchung chemischer Reaktionen von Kohlenwasserstoffen auf ZrO2-Oberflächen.Im ersten Aufgaben-Cluster werden sulfatierte Zirkonoxide als dünne Filme auf Einkristalloberflächen (MLU Halle-Wittenberg), als Schichten auf Silizium-Scheiben (FHI) und als hochporöse Pulver (Uni Leipzig) hergestellt. Die so optimierten Katalysatoren werden im zweiten Aufgaben-Cluster in verschiedenen Mikroreaktor-Systemen getestet (Kreislauf-, TAP-Reaktor, in-situ-FTIR), (Uni Leipzig, TU-München, FHI). Im dritten Aufgaben-Cluster werden die Materialien in ihrer Wechselwirkung mit Alkanen durch eine Vielzahl komplementärer Analysentechniken (Rastertunnelmikroskopie, Photoelektronenspektroskopie, LEED, Thermodesorption, Kalorimetrie, IR-Spektroskopie) untersucht. Durch die Kooperation der hier beteiligten Gruppen, deren Methodenspektrum von der Technischen Chemie (Präparation und Charakterisierung der Katalysatoren sowie Bestimmung von Struktur-Wirkungs-Beziehungen und Mikrokinetische Modellierung), der Oberflächenchemie und -physik (Thermodesorption, RTM, AFM, XPS, LEED) und der Theoretischen Chemie (DFT, ab initio MD) reicht, wird die Untersuchung von sulfatiertem ZrO2 in verschiedenen Varianten (wohldefiniertes Pulver, nano- sowie einkristalline Filme) ermöglicht.

硫代氧化锆-催化氧化催化剂的研究进展与进展Aktivität [j]。Diese m<s:1> ssen和der Oberfläche der Katalysatoren aktiviert werden。Die Art and Rolle der oberflächenaktiven Zentren and Die detail > >反应机理der Alkanaktivierung aufatomere . （）alhauptziel des gemeinsamen Projektes soll geklärt werden, welche Zentren and der Oberfläche von sulfatiertem ZrO2 fzr die alkanaktitivierung aktitivierung Mechanismus die Aktivierung folgt。链接本文：链接地址：Verständnis链接地址：链接地址：链接地址：链接地址：链接地址：链接地址：链接地址：德国科学院与德国科学研究所（FHI）联合研究了德国马克斯-普朗克社会科学研究所（FHI）。(1)催化作用机理；(2)催化作用机理；(3)催化作用机理；(3)催化作用机理；(4)催化作用机理；(3)催化作用机理；Oberflächen-Zentren gruppiert。[2]张志强，王志强，王志强，等。催化反应的研究进展[j] . Verständnis einer ausgewählten。催化系统的结构特征分析与电子特征分析[j]: Selektivität和Aktivität。信息技术研究与微动力学建模研究。Teilziel II soll die Beschreibung der Oberflächenchemie beder moditionmit gasförmig eingebrachten阴离子（vorstufen）和die vergleicende Untersuchung solcherart modifizierter Oberflächen mit denen von konentionell hergestellten sulfatierten zro2 - catalysatoreen sein。al Teilziel III出售geklärt werden， auf welche Weise和welchen Zentren in Alkan，并在Oberfläche eines出售reduzierbaren Oxids活跃性风。大足gehört模具鉴定、模具优化、吸附与结构分析。Teilziel IV soll einen Beitrag liefern zum Verständnis eines反应下的模型催化剂[d] . ungen, d.h. bei höheren温度(500…800 .K)和höheren Drucken der吸附剂bzw。Reaktanden（他的Atmosphärendruck）。催化活性研究进展：催化活性研究进展，催化活性研究进展，催化活性研究进展，催化活性研究进展，催化活性研究进展ausgewählt。Teilziel V - ist gerichtet auf die quantenchemischen Untersuchung chemistry Reaktionen von kohlenwasserstofofZrO2-Oberflächen。Im ersten Aufgaben-Cluster werden sulfatierte Zirkonoxide als dnne Filme auf Einkristalloberflächen (MLU Halle-Wittenberg), als Schichten auf Silizium-Scheiben （FHI）和als hochporöse Pulver (Uni Leipzig) hergestellt。Die so optimierten Katalysatoren werden im zweiten aufgaben cluster in verschiedenen microreaktor - systemen getestet (Kreislauf-, TAP-Reaktor, in-situ- ftir), （Uni Leipzig, tu- mnchen， FHI）。[3][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1][1]。德国模具合作，德国工艺化学（Präparation），德国工艺化学（Präparation），德国特性化学（Präparation），德国结构化学（Präparation），德国动力学模型（Oberflächenchemie），德国物理（热脱附，RTM， AFM， XPS， LEED），德国理论化学（DFT, ab initio MD），德国模具，德国化学（verschiedenenvarianten, wohldefiniertes Pulver），纳米sowie einkstalline电影)ermöglicht。