高軌道角運動量励起状態金属原子が関与する衝突散乱過程の遷移状態分光

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本研究は、希ガスとの衝突で広がったYb(イッテリビウム)原子の第二共鳴線:4f^<13>5d6s^2(6/2,6/2)-4f^<14>6s^<21>S_0(346.5nm)の遠翼に現れるYb-希ガス衝突準分子の吸収スペクトルの形状と強度から、高軌道角運動量状態のポテンシャル曲線や非断熱遷移過程のダイナミクスに関する知見を得ることを目的としている。Xeランプ連続光源とするマッハツェンダー干渉系を用いて吸収スペクトルと分散スペクトルを同時に測定し、分散スペクトルからYb原子密度を定量し換算吸収係数の絶対値の波長依存性を決定する。第一段階として、Yb第一共鳴線:6s^<21>S_0-6s6p^1P_1(399nm)の遠翼スペクトルを観察した。いずれの希ガスの場合にも高波数側の遠翼に顕著なサテライトピークが観測され、その出現位置が希ガスの質量が増加するのにつれて線央へと近付いて行く様子が見られた。これらの結果は、励起状態と基底状態のポテンシャル曲線のエネルギー差に極値が存在し、希ガスの極性が増すほど励起状態ポテンシャルの反発部分のエネルギーが低下することを示唆している。また、経路の異なる二つの散乱波の位相干渉と思われる振動構造が確認された。次に第二共鳴線の観測を試みたが、紫外光の検出感度が極めて低く、さらに遷移の振動子強度が第一共鳴線よりも小さいために、遠翼領域の換算吸収係数を決定するまでに至らなかった。そこで、新たに紫外領域対応のマッハツェンダー干渉系を組み上げ、これと平行して、従来の2倍の吸収長をもつヒートパイプセルを制作し、分光検出部を暗電流等の雑音信号が大幅に減少するように改良した。この結果、紫外領域におけるS/N比を大幅に改善することができた。今後、この実験システムを用いて第二共鳴線の遠翼領域での換算吸収係数の波長依存性を決定し、第一共鳴線との比較や衝突論に基づく理論解析から、ポテンシャル曲面の形状と非断熱遷移のダイナミクスに関する情報を引き出していく予定である。