傾斜機能化による高性能熱電変換材料の創製に関する研究

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本年度は、低温用熱電材料であるBi_2Te_3系および中温用PbTe系の傾斜機能化に関して以下の結果を得ることができた。(1)キャリア濃度の異なるn形Bi_2Te_<2.85>Se_<0.15>単結晶をブリッジマン法によって育成し、ホール係数、磁気抵抗、熱電能の異方性のキャリア濃度依存性について調べた。これらの異方性は、キャリア濃度の減少とともに小さくなった。このことから、Bi_2Te_3系化合物では複雑なバンド構造を反映し、キャリア濃度の増減に伴うフェルミ準位の位置と支配的に寄与する伝導帯によって、電気的および熱電気的パラメータの異方性が変化することを明らかにした。(2)キャリア濃度傾斜型n形PbSnTe系化合物の合成・結晶育成とその熱電気的特性評価を行った。PbTe-SuTeの固溶体化が格子による熱伝導率低減に有効であることを明らかにした。また、一方向性凝固法によって成長方向に沿ってキャリア濃度が傾化したn形PbSnTe系育成結晶を得ることができた。0.4wt%PbI_2添加Pb_<0.95>Sn_<0.05>Teでは、全長50mmの育成結晶の成長開始部と終了部のキャリア濃度はそれぞ、1.27×10^<18>、3.61×10^<19>cm^<-3>であった。また、0.4wt%PbI_2添加Pb_<0.90>Sn_<0.10>Teでは、成長方向に沿って伝導形がn形からp形に連続的に変化していた。これらの育成結晶の組成分析の結果、SnおよびIの濃度が成長方向に沿って増加していることを明らかにした。