第2高調波発生を利用した液々界面電荷移動反応機構の研究

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液々界面電荷移動反応における界面吸着種をそのままの状態で観察するために、気液界面、液々界面における光第2高調波発生(SHG)の基礎実験を行った。SH光は、界面に配向している物質からのみ発生するため、界面分析に適している.本研究では、用いるレーザー光が波長可変の可視光であるので、SH光のスペクトルが測定できる点が特徴的である.したがって、バルクに存在する化学種との吸着平衡があっても、バルクの溶存種の影響を受けずに、界面吸着種の同定や吸着状態の解析が可能となる.レーザー光として、Nd-YAGレーザーの3倍波355nmを光パラメトリック発振により波長変換させた可視光を用いた.レーザー光の波長は450〜680nmの間で可変であり、そのパルス幅は10ns、繰り返し周波数は10Hz、パルスあたりのエネルギーは5〜10mJであった.パルス光により発生したSH光は、分光器を経て、CCD検出器またはボックスカ-積分器で検出、解析した.空気/水界面あるいは水/1,2-ジクロロエタン界面に吸着したp-ニトロフェノールより発生したSH光の波長依存性を調べた.p-ニトロフェノールの吸収波長(300〜350nm)がSH光の波長と一致したところで、共鳴SHGが生じ、SH光の強度が増大し、特有のスペクトルが得られた.また、SH光のs偏光あるいはP偏光を入射光の偏光角度を変えながら測定したところ、45度ごとに増減を繰り返す偏光特性が観察された.今後、液々界面SHGを界面電荷移動系に適用し、界面吸着の界面電位差依存性を測定する予定である.